Mode selectivity with polarization shaping in the mid-IR.
Mode selectivity with polarization shaping in the mid-IR.
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DOI：
10.1088/1367-2630/11/10/105046
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发表时间：
2009-10-01
影响因子：
3.3
通讯作者：
Zanni MT
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Strasfeld DB;Middleton CT;Zanni MT
我们报道了偏振型中红外（IR）脉冲可以用来增强耦合分子体系中一种模式的振动居群。采用遗传算法和一种新的中红外偏振形器来改变Mn(CO)5Br中两种羰基拉伸模式的相对振动激发。一种模式可以选择性地比另一种模式增强2-3倍。对极化的控制比纯相位控制的优化效果更好。几种可能的机制表明极化成形如何导致选择性振动激励使用的形式，分离极化成形效应的信号强度从幅度或相位成形。本文介绍的技术将在量子门控方案、控制基态化学和提高多维红外和可见光谱的灵敏度方面具有广泛的应用。
We report that polarization-shaped mid-infrared (IR) pulses can be used to enhance the vibrational population of one mode over another in a coupled molecular system. A genetic algorithm and a new mid-IR polarization shaper were used to alter the relative vibrational excitation of the two carbonyl stretching modes in Mn(CO)5Br. One mode could be selectively enhanced over the other by 2–3 times. Control over the polarization leads to better optimization than phase-only control. Several possible mechanisms that indicate how polarization shaping leads to selective vibrational excitation are discussed using a formalism that separates polarization shaping effects on the signal strength from amplitude or phase shaping. The techniques introduced herein will have broad applications in quantum gating schemes, controlling ground state chemistry and enhancing the sensitivity of multidimensional IR and visible spectroscopies.
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