Concentration and Diffusivity of Oxygen Interstitials in Niobia-Doped Ceria
Concentration and Diffusivity of Oxygen Interstitials in Niobia-Doped Ceria
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氧化铌二氧化铈中氧填隙的浓度和扩散率
DOI：
10.1021/acs.jpcc.8b10613
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发表时间：
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期刊：
影响因子：
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通讯作者：
R. A. De Souza
中科院分区：
文献类型：
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作者：
S. P. Waldow;H. Wardenga;S. Beschnitt;A. Klein;R. A. De Souza
我们通过平衡电导测量、电导弛豫实验和(18O2/16O2)同位素交换实验研究了施主掺杂CeO2中氧间隙的行为。在氧活度为923、973和1023K的10-6≤AO2≤10-1范围内进行了平衡电导和电导弛豫实验，在氧活度为0.2时进行了673≤T/K≤1073的氧同位素交换，并用二次离子质谱仪获得了固体中的氧同位素分布。用缺陷化学模型对测量的平衡电导进行了分析，得到了氧间隙的结合热和结合熵。用缺陷化学模型将氧的化学扩散系数(松弛实验)和示踪剂扩散系数(同位素交换实验)转换为氧间隙的扩散系数。根据这些数据，得到Ce0.99Nb0.01O2+δ中氧间隙迁移的活化热为1.28±0.13 eV。硅、钙和铝在陶瓷样品表面的强烈富集性阻碍了表面交换系数的测定，这些系数指的是施主掺杂的CeO2。
We studied the behavior of oxygen interstitials in donor-doped ceria using equilibrium conductivity measurements, conductivity relaxation experiments, and (18O2/16O2) isotope exchange experiments. Equilibrium conductivities and conductivity relaxation experiments were performed in the oxygen activity range 10–6≤aO2≤ 10–1at temperatures of 923, 973, and 1023 K. Oxygen isotope exchanges were carried out at 673 ≤T/K ≤ 1073 at an oxygen activity ofaO2= 0.2, and oxygen isotope profiles in the solid were obtained by secondary ion mass spectrometry. Analysis of the measured equilibrium conductivities with a defect-chemical model yielded the incorporation enthalpy and entropy of oxygen interstitials. Values of the chemical diffusion coefficient of oxygen (from relaxation experiments) and of the tracer diffusion coefficient of oxygen (from isotope exchange experiments) were converted into diffusion coefficients of oxygen interstitials using a defect-chemical model. Based on these data, the activation enthalpy of oxygen-interstitial migration in Ce0.99Nb0.01O2+δwas found to be 1.28 ± 0.13 eV. Strong enrichment of Si, Ca, and Al at the surfaces of the ceramic samples prevented the determination of surface exchange coefficients that refer to donor-doped ceria.
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