Electronic Structure and Dynamics of Higher-Lying Excited States in Light Harvesting Complex 1 from Rhodobacter sphaeroides.
Electronic Structure and Dynamics of Higher-Lying Excited States in Light Harvesting Complex 1 from Rhodobacter sphaeroides.
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球形红杆菌光捕获复合物 1 中高位激发态的电子结构和动力学。
DOI：
10.1021/acs.jpca.6b04146
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发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Engel,GregoryS
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Dahlberg,PeterD;Ting,Po-Chieh;Massey,SaraC;Martin,ElizabethC;Hunter,CNeil;Engel,GregoryS
光合生物中的光捕获涉及能量从外围天线复合体到核心天线复合体的有效转移，并最终转移到电荷分离驱动下游光合过程的反应中心。天线复合物含有许多强耦合的发色团，这使得它们的电子结构分析变得复杂。二维电子光谱（2DES）提供了能量耦合和超快能量传递动力学的信息，使该技术非常适合光合天线的研究。在这里，我们提出了2DES结果的激发态性质和动力学的核心天线复合物，光捕获复合物1（LH 1），嵌入在光合膜ofRhodobacter sphaeroides。实验揭示了LH1在770 nm处的弱允许高激发态，其将能量转移到875 nm处的强允许态，寿命为40 fs。较高的激发态的存在下，是在协议与有效的哈密顿构造使用参数从晶体结构和原子力显微镜（AFM）的研究。高激发态和低激发态之间的能量转移动力学符合Redfield理论计算。
Light harvesting in photosynthetic organisms involves efficient transfer of energy from peripheral antenna complexes to core antenna complexes, and ultimately to the reaction center where charge separation drives downstream photosynthetic processes. Antenna complexes contain many strongly coupled chromophores, which complicates analysis of their electronic structure. Two-dimensional electronic spectroscopy (2DES) provides information on energetic coupling and ultrafast energy transfer dynamics, making the technique well suited for the study of photosynthetic antennae. Here, we present 2DES results on excited state properties and dynamics of a core antenna complex, light harvesting complex 1 (LH1), embedded in the photosynthetic membrane ofRhodobacter sphaeroides. The experiment reveals weakly allowed higher-lying excited states in LH1 at 770 nm, which transfer energy to the strongly allowed states at 875 nm with a lifetime of 40 fs. The presence of higher-lying excited states is in agreement with effective Hamiltonians constructed using parameters from crystal structures and atomic force microscopy (AFM) studies. The energy transfer dynamics between the higher- and lower-lying excited states agree with Redfield theory calculations.
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DOI：
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作者：
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通讯作者：
Mathies,RA
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DOI：
--
发表时间：
2012
期刊：
影响因子：
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