Applications of a perturbation-aware local correlation method to coupled cluster linear response properties
Applications of a perturbation-aware local correlation method to coupled cluster linear response properties
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扰动感知局部相关方法在耦合簇线性响应特性中的应用
DOI：
10.1080/00268976.2022.2112627
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发表时间：
2022
影响因子：
1.7
通讯作者：
Crawford, T. Daniel
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
D'Cunha, Ruhee;Crawford, T. Daniel
我们研究了最近提出的两种自然轨道方法变体的有效性，以减少耦合簇属性计算的规模。特别是，我们扩展了 PNO++ 和组合 PNO++ 方法的实现，这些方法利用场感知对密度来定义用于描述电子相关效应的虚拟轨道空间，以便在比之前研究的更大的分子系统上测试其准确性、效率和鲁棒性。对于直至 1-氟庚烷的氟代烷链，我们发现对于类似的紧凑虚拟空间，PNO++ 和组合 PNO++ 方法在响应特性上产生的截断误差比 PNO 更小，并且虽然 PNO 方法在相关能方面比 PNO++ 方法表现更好，但组合 PNO++ 方法在相关能量方面恢复了与 PNO 方法相似的精度。对于更多的三维分子结构，如 α- 和蒎烯，PNO、PNO++ 和组合 PNO++ 方法都会产生相似的响应特性误差，而对于 (S)-1-苯基乙醇，PNO 方法的表现略好于其他两种方法。我们还研究了使用乘积密度来定义虚拟空间，以及定义弱对贡献的两个候选者。
We have investigated the efficacy of two recently proposed variations of the pair-natural-orbital approach to reducing the scaling of coupled cluster property calculations. In particular, we have extended our implementations of the PNO++ and combined PNO++ methods, which make use of field-aware pair-densities to define the virtual-orbital spaces used to describe electron correlation effects, in order to test their accuracy, efficiency, and robustness on larger molecular systems than previously investigated. For fluoroalkane chains up to 1-fluoroheptane we find that the PNO++ and combined PNO++ methods yield smaller truncation errors in response properties than PNO for similarly compact virtual spaces, and, while the PNO method performs better than the PNO++ method for correlation energies, the combined PNO++ method recovers similar accuracy for correlation energies to the PNO method. For more three-dimensional molecular structures such asα- andpinenes, the PNO, PNO++, and combined PNO++ methods all yield similar errors for response properties, whereas for (S)-1-phenylethanol, the PNO method performs slightly better than the other two approaches. We also investigate the use of a product density to define the virtual space, as well as two candidates for defining weak-pair contributions.
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影响因子：
5.5
作者：
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通讯作者：
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DOI：
--
发表时间：
2004
期刊：
影响因子：
--
作者：
T. B. Pedersen;H. Koch;L. Boman;A. S. D. Merás
通讯作者：
A. S. D. Merás
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通讯作者：
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DOI：
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发表时间：
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期刊：
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--
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影响因子：
--
作者：
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通讯作者：
T. Crawford