Phase behaviour and conductivity study of electrolytes in supercritical hydrofluorocarbons.
Phase behaviour and conductivity study of electrolytes in supercritical hydrofluorocarbons.
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超临界氢氟碳化合物中电解质的相行为和电导率研究。
DOI：
10.1039/c0cp01202e
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发表时间：
2011
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Bartlett PN
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Bartlett PN
本工作的目的是研究可用作电沉积溶剂的超临界氢氟碳化合物（HFC）。研究了含[NBun 4][BF 4]、[NBun 4][B {3，5-C6 H3（CF 3）2} 4]和Na [B {3，5-C6 H3（CF 3）2} 4]的CHF 3、CH 2 F2和CH 2 FCF 3的相行为，确定了形成单一超临界相的条件。虽然所有三种HFC都是[NBun 4][BF 4]的良好溶剂，但结果表明，CH2F2体系溶解给定量的[NBun 4][BF 4]的pr最低。发现Na [B {3，5-C6H3（CF3）2} 4]在CH2F2中的溶解度出乎意料地高。对含[NBun 4][BF 4]和[Cu（CH_3CN）_4][BF_4]的CH_2F_2配合物相行为的研究表明，在没有CH_3CN存在的情况下，铜配合物是不稳定的。对于CHF 3，[Cu（hfac）2]比[Cu（CH 3CN）4][BF 4]更易溶且更稳定，并且仅适度增加相分离压力。在scCH 2F2中进行[NBun 4][B（C6 F5）4]、[NBun 4][B {3，5-C6 H3（CF 3）2} 4]、[NRfBun 3][B {3，5-C6 H3（CF 3）2} 4]（Rf =（CH 2）3C7 F15）和Na [B {3，5-C6 H3（CF 3）2} 4]的电导率的研究。结果表明，在相同条件下，这些盐比[NBun 4][BF 4]具有更高的导电性，尽管这种导电性的提高远不如以前在超临界CO2 + CH3CN中所报道的那样显著。因此，[NBun 4][BF 4]或相应的BARF盐将是用于从scCH 2F2电沉积的合适的背景电解质。
The purpose of this work was to characterise supercritical hydrofluorocarbons (HFC) that can be used as solvents for electrodeposition. The phase behaviour of CHF3, CH2F2, and CH2FCF3 containing [NBun4][BF4], [NBun4][B{3,5-C6H3(CF3)2}4] and Na[B{3,5-C6H3(CF3)2}4] was studied and the conditions for forming a single supercritical phase established. Although all three HFCs are good solvents for [NBun4][BF4] the results show that the CH2F2 system has the lowest pr for dissolving a given amount of [NBun4][BF4]. The solubility of Na[B{3,5-C6H3(CF3)2}4] in CH2F2 was found to be unexpectedly high. Studies of the phase behaviour of CH2F2 containing [NBun4][BF4] and [Cu(CH3CN)4][BF4] showed that the copper complex was unstable in the absence of CH3CN. For CHF3, [Cu(hfac)2] was more soluble and more stable than [Cu(CH3CN)4][BF4] and only increased the phase-separation pressure by a moderate amount. Studies of the conductivity of [NBun4][B(C6F5)4], [NBun4][B{3,5-C6H3(CF3)2}4], [NRfBun3][B{3,5-C6H3(CF3)2}4] (Rf = (CH2)3C7F15), and Na[B{3,5-C6H3(CF3)2}4] were carried out in scCH2F2. The results show that these salts are more conducting than [NBun4][BF4] under the same conditions although the increase is much less significant than that reported in previous work in supercritical CO2 + CH3CN. Consequently, either [NBun4][BF4] or the corresponding BARF salts would be suitable background electrolytes for electrodeposition from scCH2F2.
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