Nanoscale clustering of carbohydrate thiols in mixed self-assembled monolayers on gold.
Nanoscale clustering of carbohydrate thiols in mixed self-assembled monolayers on gold.
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DOI：
10.1021/la300444h
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发表时间：
2012-05-01
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Ratner DM
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Tantakitti F;Burk-Rafel J;Cheng F;Egnatchik R;Owen T;Hoffman M;Weiss DN;Ratner DM
携带垂坠碳水化合物功能的自组装单层（sam）经常被用于在金底物上定制聚糖特异性生物活性。通过表面分析技术、微阵列和无标记生物传感器，所得的糖sam对于询问聚糖介导的生物相互作用是有价值的。在组装过程中，使用含有硫代化合物的混合溶液，包括碳水化合物、低聚乙二醇（OEG）和其他惰性基团，可以很容易地对糖sam组成进行修饰。这种自组装系统的内在可调性经常被用于优化所得SAM的生物利用度和抗生物污染性能。然而，到目前为止，我们对这些混合糖sam的纳米级行为的了解还缺乏细节。在这项研究中，我们研究了混合糖+OEG糖sam在超平坦金底物上的时间依赖性聚类。分别用x射线光电子能谱（XPS）和原子力显微镜（AFM）分析了单层膜的组成和表面形貌变化。我们提供的证据表明，观察到的聚类与相分离过程是一致的，在这个过程中，表面结合的聚糖在单层内自结合形成致密的糖簇。这些观察结果对构建用于生物传感和糖组学应用的混合糖sam具有重要意义。
Self-assembled monolayers (SAMs) bearing pendant carbohydrate functionality are frequently employed to tailor glycan-specific bioactivity onto gold substrates. The resulting glycoSAMs are valuable for interrogating glycan-mediated biological interactions via surface analytical techniques, microarrays, and label-free biosensors. GlycoSAM composition can be readily modified during assembly using mixed solutions containing thiolated species, including carbohydrates, oligo(ethylene glycol) (OEG) and other inert moieties. This intrinsic tunability of the self-assembled system is frequently used to optimize bioavailability and anti-biofouling properties of the resulting SAM. However, until now, our nanoscale understanding of the behavior of these mixed glycoSAMs has lacked detail. In this study, we examined the time-dependent clustering of mixed sugar+OEG glycoSAMs on ultraflat gold substrates. Composition and surface morphologic changes in the monolayers were analyzed by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and atomic force microscopy (AFM), respectively. We provide evidence that the observed clustering is consistent with a phase separation process in which surface-bound glycans self-associate to form dense glycoclusters within the monolayer. These observations have significant implications for the construction of mixed glycoSAMs for use in biosensing and glycomics applications.
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