Scaling Platinum-Catalyzed Hydrogen Dissociation on Corrugated Surfaces.
Scaling Platinum-Catalyzed Hydrogen Dissociation on Corrugated Surfaces.
复制标题
在波纹表面上铂催化氢解离的标度。
DOI：
10.1002/anie.202005616
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发表时间：
2020-11-16
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Juurlink LBF
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Auras SV;van Lent R;Bashlakov D;Piñeiros Bastidas JM;Roorda T;Spierenburg R;Juurlink LBF
我们确定在低协调铂网站的解离的绝对反应性。两个弯曲的Pt（111）单晶表面使我们能够探测直的或高度扭结的台阶边缘，分子以低冲击能量撞击。模型提取了内部和外部扭结原子的平均反应性，并将其与直A-和B-型台阶的反应性进行了比较。局部表面配位数不足以捕获H2解离的反应性趋势。我们利用反应性随步骤密度的增加来确定步骤引起解离增加的区域。该台阶型特定反应区域延伸超过台阶边缘到（111）平台上。它定义了该步骤中H2解离的反应截面，绕过了关于单个类型表面原子贡献的假设。我们的研究结果强调了H2与表面相互作用的非局部性质，并提供了对几乎相同的步骤位点的反应性差异的见解。弯曲的铂单晶提供阶梯式的表面阵列，具有台阶、台阶和扭结。将这些表面的结构元素与它们对氢解离的化学活性联系起来，为低配位位点的反应性的可扩展性提供了新的见解，例如非均相催化剂颗粒上的那些。
We determine absolute reactivities for dissociation at low coordinated Pt sites. Two curved Pt(111) single‐crystal surfaces allow us to probe either straight or highly kinked step edges with molecules impinging at a low impact energy. A model extracts the average reactivity of inner and outer kink atoms, which is compared to the reactivity of straight A‐ and B‐type steps. Local surface coordination numbers do not adequately capture reactivity trends for H2 dissociation. We utilize the increase of reactivity with step density to determine the area over which a step causes increased dissociation. This step‐type specific reactive area extends beyond the step edge onto the (111) terrace. It defines the reaction cross‐section for H2 dissociation at the step, bypassing assumptions about contributions of individual types of surface atoms. Our results stress the non‐local nature of H2 interaction with a surface and provide insight into reactivity differences for nearly identical step sites. Curved platinum single crystals provide stepped surface arrays featuring terraces, steps, and kinks. Linking the structural elements of these surfaces to their chemical activity towards hydrogen dissociation provides new insights into the scalability of reactivity at low‐coordinated sites, such as those featured on heterogeneous catalyst particles.
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影响因子：
4.4
作者：
Chadwick, Helen;Gutierrez-Gonzalez, Ana;Kroes, Geert-Jan
通讯作者：
Kroes, Geert-Jan
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3.7
作者：
Chadwick, Helen;Gutierrez-Gonzalez, Ana;Kroes, Geert-Jan
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Kroes, Geert-Jan
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Olsen, R. A.;McCormack, D. A.;Baerends, E. J.
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