Chemically circular, mechanically tough, and melt-processable polyhydroxyalkanoates
Chemically circular, mechanically tough, and melt-processable polyhydroxyalkanoates
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化学循环、机械坚韧且可熔融加工的聚羟基链烷酸酯
DOI：
10.1126/science.adg4520
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发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
56.9
通讯作者：
Chen, Eugene Y.-X.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhou, Li;Zhang, Zhen;Shi, Changxia;Scoti, Miriam;Barange, Deepak K.;Gowda, Ravikumar R.;Chen, Eugene Y.-X.
聚羟基烷酸酯（PHAs）由于其在周围环境中的生物可再生性和生物可降解性而作为可持续塑料吸引了越来越多的兴趣。然而，目前的半结晶PHA面临着三个长期存在的挑战，以广泛的商业实施和应用：缺乏熔融加工性，机械脆性和未实现的可回收性，其中最后一个是实现循环塑料经济的关键。在这里，我们报告了一个合成PHA平台，通过消除PHA重复单元中的α-氢，从而排除热降解过程中的顺式消除，解决了热不稳定性的起源。PHA中的这种简单的α，α-二取代增强了热稳定性，使得PHA变得可熔融加工。协同作用下，这种结构修饰还赋予PHA机械韧性、固有结晶度和闭环化学可回收性。
Polyhydroxyalkanoates (PHAs) have attracted increasing interest as sustainable plastics because of their biorenewability and biodegradability in the ambient environment. However, current semicrystalline PHAs face three long-standing challenges to broad commercial implementation and application: lack of melt processability, mechanical brittleness, and unrealized recyclability, the last of which is essential for achieving a circular plastics economy. Here we report a synthetic PHA platform that addresses the origin of thermal instability by eliminating α-hydrogens in the PHA repeat units and thus precluding facile cis-elimination during thermal degradation. This simple α,α-disubstitution in PHAs enhances the thermal stability so substantially that the PHAs become melt-processable. Synergistically, this structural modification also endows the PHAs with the mechanical toughness, intrinsic crystallinity, and closed-loop chemical recyclability.
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--
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--
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