Exploiting and engineering hemoproteins for abiological carbene and nitrene transfer reactions.
Exploiting and engineering hemoproteins for abiological carbene and nitrene transfer reactions.
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DOI：
10.1016/j.copbio.2017.06.005
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发表时间：
2017-10
影响因子：
7.7
通讯作者：
Arnold FH
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Brandenberg OF;Fasan R;Arnold FH
血红素依赖性蛋白质作为非生物催化剂的报道激增，合成有价值的卡宾和氮烯转移反应戏剧性地说明了蛋白质世界的可进化性和我们新生的能力，利用新的酶化学。我们强调最新增加的血红素蛋白催化的反应剧目（包括卡宾Si-H和C-H插入，Doyle-Kirmse反应，醛烯化，叠氮化物到醛的转换，和分子间氮烯C-H插入），并显示不同的血红素蛋白支架如何提供不同的反应性和选择性。用这些新催化剂完成的药学相关化合物的大规模合成开始证明它们的生物技术相关性。酶的寿命和产品产量的决定因素的见解提供了工程血红素依赖性蛋白质，以进一步扩大这些非天然活动的范围和效用的可推广的线索。
The surge in reports of heme-dependent proteins as catalysts for abiotic, synthetically valuable carbene and nitrene transfer reactions dramatically illustrates the evolvability of the protein world and our nascent ability to exploit that for new enzyme chemistry. We highlight the latest additions to the hemoprotein-catalyzed reaction repertoire (including carbene Si–H and C–H insertions, Doyle-Kirmse reactions, aldehyde olefinations, azide-to-aldehyde conversions, and intermolecular nitrene C–H insertion) and show how different hemoprotein scaffolds offer varied reactivity and selectivity. Preparative-scale syntheses of pharmaceutically relevant compounds accomplished with these new catalysts are beginning to demonstrate their biotechnological relevance. Insights into the determinants of enzyme lifetime and product yield are providing generalizable cues for engineering heme-dependent proteins to further broaden the scope and utility of these non-natural activities.
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DOI：
10.1002/anie.201601056
发表时间：
2016-04-04
期刊：
Angewandte Chemie (International ed. in English)
影响因子：
--
作者：
Prier CK;Hyster TK;Farwell CC;Huang A;Arnold FH
通讯作者：
Arnold FH
DOI：
10.1002/cbic.201500624
发表时间：
2016-03-02
期刊：
Chembiochem : a European journal of chemical biology
影响因子：
--
作者：
Gober JG;Rydeen AE;Gibson-O'Grady EJ;Leuthaeuser JB;Fetrow JS;Brustad EM
通讯作者：
Brustad EM
影响因子：
15
作者：
Dydio, Pawel;Key, Hanna M.;Hartwig, John F.
通讯作者：
Hartwig, John F.
细胞色素 c 的定向进化促进碳-硅键形成：赋予硅生命。
DOI：
10.1126/science.aah6219
发表时间：
2016-11-25
期刊：
Science (New York, N.Y.)
影响因子：
--
作者：
Kan SB;Lewis RD;Chen K;Arnold FH
通讯作者：
Arnold FH
影响因子：
56.9
作者：
Coelho, Pedro S.;Brustad, Eric M.;Arnold, Frances H.
通讯作者：
Arnold, Frances H.