Monitoring ultrafast vibrational dynamics of isotopic molecules with frequency modulation of high-order harmonics.
Monitoring ultrafast vibrational dynamics of isotopic molecules with frequency modulation of high-order harmonics.
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通过高次谐波频率调制监测同位素分子的超快振动动力学
DOI：
10.1038/s41467-018-03568-3
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发表时间：
2018-03-16
影响因子：
16.6
通讯作者：
Bandrauk AD
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
He L;Zhang Q;Lan P;Cao W;Zhu X;Zhai C;Wang F;Shi W;Li M;Bian XB;Lu P;Bandrauk AD
由不同同位素构成的分子的振动模式不同，使得可以通过动力学同位素效应阐明化学反应的机理。然而，由于其超短时间尺度，同位素核在分子中振动运动的实时观测仍然具有挑战性。本文提出了一种利用激光与同位素分子相互作用过程中高次谐波产生的频率调制来监测同位素分子核振动的方法。在原理验证实验中，我们报告了HHG从H2和D2的红移。红移归因于占主导地位的HHG从拉伸同位素分子在激光脉冲的后缘。利用观测到的频率偏移，反演了H2和D2的激光驱动核振动。这些发现为监测超快核动力学，甚至在真实的时间内追踪化学反应铺平了一条可行的道路。
Molecules constituted by different isotopes are different in vibrational modes, making it possible to elucidate the mechanism of a chemical reaction via the kinetic isotope effect. However, the real-time observation of the vibrational motion of isotopic nuclei in molecules is still challenging due to its ultrashort time scale. Here we demonstrate a method to monitor the nuclear vibration of isotopic molecules with the frequency modulation of high-order harmonic generation (HHG) during the laser-molecule interaction. In the proof-of-principle experiment, we report a red shift in HHG from H 2 and D 2. The red shift is ascribed to dominant HHG from the stretched isotopic molecules at the trailing edge of the laser pulse. By utilizing the observed frequency shift, the laser-driven nuclear vibrations of H 2 and D 2 are retrieved. These findings pave an accessible route toward monitoring the ultrafast nuclear dynamics and even tracing a chemical reaction in real time.
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