Unraveling the Room-Temperature Spin Dynamics of Photoexcited Pentacene in Its Lowest Triplet State at Zero Field
Unraveling the Room-Temperature Spin Dynamics of Photoexcited Pentacene in Its Lowest Triplet State at Zero Field
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揭示零场最低三重态光激发并五苯的室温自旋动力学
DOI：
10.1021/acs.jpcc.9b08439
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发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Wu H
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wu H
光激发的并五苯，在通过系统间穿越到达其最低三重态时，由于其表现出的大的且相对长寿命的自旋极化而被广泛研究。然而，这些三重态的自旋动力学至今还没有被准确地确定，公布的数值之间存在明显的不一致。利用零场瞬态电子顺磁共振（ZF-trEPR）技术，在室温下，在零外加磁场下，对掺杂量为0.1%的并五苯在对三联苯晶体中的最低三重态进行了完整的去布居速率和自旋-晶格弛豫速率的测定。发现三重态子能级之间的自旋晶格弛豫速率是高度各向异性的（即，跃迁特异性），并且与从相同的三个子能级回到并五苯基态的减少速率相比不可忽略。自旋动力学，以及这里报道的ZF-trEPR技术，可以帮助合理的，定量工程的应用，如室温脉泽和三重态动态核极化。
Photoexcited pentacene, upon arriving via intersystem crossing into its lowest triplet state, has been extensively studied due to the large and relatively long-lived spin polarization that it exhibits. However, the spin dynamics of these triplets has not hitherto been accurately determined, with glaring inconsistencies between published values. Using zero-field transient electron paramagnetic resonance (ZF-trEPR), we here report the determination of a complete set of depopulation and spin–lattice relaxation rates for the lowest triplet state of pentacene doped at 0.1% into ap-terphenyl host crystal at room temperature in zero applied magnetic field. The rates of spin–lattice relaxation between the triplet’s sublevels are found to be highly anisotropic (i.e., transition-specific) and not negligible compared to the rates of depopulation from the same three sublevels back to pentacene’s ground state. The spin dynamics, as well as the ZF-trEPR technique reported here, can aid the rational, quantitative engineering of applications such as room-temperature masers and triplet dynamic nuclear polarization.
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H. Slxl
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J. Maruani