A soft phosphorus atom to "harden" an erbium(iii) single-ion magnet.
A soft phosphorus atom to "harden" an erbium(iii) single-ion magnet.
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DOI：
10.1039/c8sc01626g
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发表时间：
2018-10-14
期刊：
影响因子：
8.4
通讯作者：
Gao S
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Chen SM;Xiong J;Zhang YQ;Yuan Q;Wang BW;Gao S
通过用软P原子取代（Cp*）Er（COT）中[Cp*]-的碳原子，获得单离子磁体（Dsp）Er（COT）。弛豫势垒和阻断温度均得到改善。镧系金属有机单离子磁体（SIM）（Cp*）Er（COT）1（[Cp*]- =五甲基环戊二烯基; COT 2- =环辛四烯基）具有良好的性能，我们设法用软磷原子取代[Cp*]-环上的一个配位碳原子，得到（Dsp）Er（COT）。（CCDC No.; Dsp- = 3，4-二甲基-2，5-双（三甲基硅基）磷酰基），其夹心结构在本文中首次报道。这种替代导致了磁动力学的显著变化。在零外加直流磁场下，它表现出缓慢的磁弛豫，其能垒（Δ/kB）为358 K，磁滞回线高达9 K，均高于（Cp*）Er（COT）。随着（Dsp）Er（COT）的局域对称性下降，其能垒和阻塞温度（TB）都得到了意想不到的提高，并在Er（iii）基单分子磁体（SMM）中处于最高水平。
A single-ion magnet (Dsp)Er(COT) was obtained by replacing a carbon atom of [Cp*]– in (Cp*)Er(COT) by a soft P atom. Both relaxation barrier and blocking temperature are improved. Beyond the lanthanide organometallic single-ion magnet (SIM) (Cp*)Er(COT)1 ([Cp*]– = pentamethylcyclopentadienide; COT2– = cyclooctatetraenide) that has a good performance, we managed to replace one coordinated carbon atom on the [Cp*]– ring by a soft phosphorus atom and obtained (Dsp)Er(COT) (CCDC No. ; ; Dsp– = 3,4-dimethyl-2,5-bis(trimethylsilyl)phospholyl) whose sandwich structure is reported here for the first time. This substitution results in a remarkable change of magnetic dynamics. It exhibits slow magnetic relaxation under a zero applied direct current (DC) magnetic field with an energy barrier (Δ/kB) of 358 K and magnetic hysteresis up to 9 K, both of which are higher than those of (Cp*)Er(COT). With the descended local symmetry of (Dsp)Er(COT), the energy barrier and blocking temperature (TB) both improve unexpectedly and are among the highest ones in Er(iii)-based single-molecule magnets (SMMs).
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