Artificial neural network-based path integral simulations of hydrogen isotope diffusion in palladium
Artificial neural network-based path integral simulations of hydrogen isotope diffusion in palladium
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基于人工神经网络的钯中氢同位素扩散路径积分模拟
DOI：
10.1088/2515-7655/ac7e6b
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发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Motoyuki Shiga
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hajime Kimizuka;Bo Thomsen;Motoyuki Shiga
采用路径积分技术和基于人工神经网络的Pd-H合金原子间相互作用势的机器学习方法，沿着深入研究了面心立方Pd中核量子效应对间隙氢同位素动力学和动力学的贡献.基于量子过渡态理论（QTST）结合路径积分分子动力学模拟，预测了较宽温度范围内（50-1500 K）的氚、氘和氚在钯中的扩散系数（D）. NQE的重要性，即使在高温下说明在Pd中的H-同位素迁移的活化自由能的特征温度依赖性。这阐明了Pd中三种H同位素之间异常D交叉的整体情况。此外，在370-1500 K温度范围内，采用基于Feynman路径积分理论的两种近似量子动力学方法，即质心分子动力学（CMD）和环聚合物分子动力学（RPMD），直接计算了Pd中的氘分子的D。从CMD和RPMD模拟获得的D值非常相似，并且在此温度范围内比QTST结果更好地与报道的实验值一致。我们的基于机器学习的路径积分计算阐明了在Arrhenius图上Pd中三种H同位素的D的“反向S”型非线性行为的潜在量子性质。
The contribution of nuclear quantum effects (NQEs) to the kinetics and dynamics of interstitial H isotopes in face-centered cubic Pd was intensively investigated using several path-integral techniques, along with a newly developed machine-learning interatomic potential based on artificial neural networks for Pd–H alloys. The diffusion coefficients (D) of protium, deuterium, and tritium in Pd were predicted over a wide temperature range (50–1500 K) based on quantum transition-state theory (QTST) combined with path-integral molecular-dynamics simulations. The importance of NQEs even at high temperatures was illustrated in terms of the characteristic temperature dependence of the activation free energies for H-isotope migration in Pd. This illuminates the overall picture of anomalous D crossovers among the three H isotopes in Pd. In addition, the D of protium in Pd was directly computed using two approximate quantum-dynamics methods based on Feynman's path-integral theory, ie centroid molecular dynamics (CMD) and ring-polymer molecular dynamics (RPMD), in the temperature range 370–1500 K. The D values obtained from the CMD and RPMD simulations were very similar and agreed better with the reported experimental values than the QTST results in this temperature range. Our machine learning-based path-integral calculations elucidate the underlying quantum nature of the'reversed S'-type nonlinear behavior of D for the three H isotopes in Pd on the Arrhenius plots.
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通知：钯中氢扩散的同位素依赖性相反
DOI：
10.1515/zna-1971-0522
发表时间：
1971
期刊：
Zeitschrift für Naturforschung A
影响因子：
--
作者：
J. Völkl;G. Wollenweber;K. Klatt;G. Alefeld
通讯作者：
G. Alefeld
使用路径积分质心坐标对本征反应坐标进行量子推广。
影响因子：
4.4
作者：
M. Shiga;H. Fujisaki
通讯作者：
H. Fujisaki
使用紧束缚近似和路径积分理论全量子力学计算铁中氢的扩散率
影响因子：
3.7
作者：
I. Katzarov;A. Paxton;D. Pashov
通讯作者：
D. Pashov
影响因子：
3.7
作者：
H. Kimizuka;S. Ogata
通讯作者：
H. Kimizuka;S. Ogata
DOI：
10.1016/0022-5088(80)90187-3
发表时间：
1980
期刊：
Journal of The Less Common Metals
影响因子：
--
作者：
G. Sicking;B. Huber
通讯作者：
B. Huber