Layer-by-Layer Deposition of Rh(I) Diisocyanide Coordination Polymers on Au(111) and Their Chemical and Electrochemical Stability
Layer-by-Layer Deposition of Rh(I) Diisocyanide Coordination Polymers on Au(111) and Their Chemical and Electrochemical Stability
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Rh(I)二异氰化物配位聚合物在Au(111)上的层层沉积及其化学和电化学稳定性
DOI：
10.1021/acs.jpcc.2c05079
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发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Kubiak, Clifford P.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Lee, Gwendolynne L.;Chan, Thomas;Palasz, Joseph M.;Kubiak, Clifford P.
报道了电极连接的Rh（I）二异氰化物配位聚合物的合成，该配位聚合物包含一系列亚芳基二异氰化物连接体，并且通过自下而上、逐层的程序从金表面生长，该程序允许对膜厚度进行高水平的控制。亚芳基二异氰化物配体的种子层用于模板定向生长的配位聚合物使用良好的研究方形平面铑四（异氰化物）作为金属节点。通过逐层溶液相沉积制备1至30层的材料。使用扫描电子显微镜和椭偏仪的聚合物膜的表征显示在这些膜中逐层控制，每层具有线性厚度增长。采用相位调制红外反射吸收光谱（PM-IRRAS）、漫反射紫外可见光谱（UV-vis）和X射线光电子能谱（XPS）对薄膜的结构进行了表征。虽然先前报道的相关配位聚合物和基于二异氰酸酯的膜显示出相当大的空气不稳定性，但本文报道的膜在适度高的施加偏压下表现出显著改善的化学稳定性和电化学稳定性。电化学表征和非原位XPS表明，这些二异氰化物膜在高达−2.2 V的电位下相对于乙腈中的十甲基二茂铁是稳定的，支持它们与电化学应用的相关性。
The synthesis of electrode-attached Rh(I) diisocyanide coordination polymers that incorporate a series of arylene diisocyanide linkers and which are grown from gold surfaces by a bottom-up, layer-by-layer procedure that allows for a high level of control for the film thickness is reported. A seed layer of the arylene diisocyanide ligand is used to template directional growth of the coordination polymer made using the well-studied square-planar rhodium tetrakis(isocyanide) as the metal node. Materials ranging from 1 to 30 layers were prepared via layer-by-layer solution-phase deposition. Characterization of the polymer films using scanning electron microscopy and ellipsometry shows layer-by-layer control in these films with linear thickness growth per layer. Phase-modulated infrared reflection absorption spectroscopy (PM-IRRAS), diffuse reflectance UV–vis, and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) were used to confirm the structures of the films. Although prior reports of related coordination polymers and films based on diisocyanides showed considerable air-instability, the films reported here demonstrate significantly improved chemical stability and electrochemical stability at a moderately high applied bias. Electrochemical characterization and ex situ XPS demonstrate that these diisocyanide films are stable to stripping at potentials up to −2.2 V versus decamethylferrocene in acetonitrile, supporting their relevance for electrochemical applications.
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铑-二异氰化物配位聚合物的化学稳定性和表征。
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作者：
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