Initial Carbon-Carbon Bond Formation during the Early Stages of the Methanol-to-Olefin Process Proven by Zeolite-Trapped Acetate and Methyl Acetate.
Initial Carbon-Carbon Bond Formation during the Early Stages of the Methanol-to-Olefin Process Proven by Zeolite-Trapped Acetate and Methyl Acetate.
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DOI：
10.1002/anie.201608643
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发表时间：
2016-12-19
影响因子：
16.6
通讯作者：
Weckhuysen, Bert M.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Chowdhury, Abhishek Dutta;Houben, Klaartje;Whiting, Gareth T.;Mokhtar, Mohamed;Asiri, Abdullah M.;Al-Thabaiti, Shaeel A.;Basahel, Suliman N.;Baldus, Marc;Weckhuysen, Bert M.
关键词：
甲醇制烯烃（MTO）催化是一个非常活跃的研究领域，因为有各种各样的有时相互冲突的机理建议。一个例子是正在进行的关于在MTO工艺的诱导期内由甲醇形成初始C-C键的讨论。通过在活性H-SAPO-34催化剂上采用固态NMR光谱与UV/维斯漫反射光谱和质谱的组合，我们提供了在MTO过程中形成表面乙酸盐和乙酸甲酯以及二甲氧基甲烷的光谱证据。因此，在第一个C-C键的形成提供了新的见解，这表明直接的机制可能是有效的，至少在MTO反应的早期阶段。
Methanol‐to‐olefin (MTO) catalysis is a very active field of research because there is a wide variety of sometimes conflicting mechanistic proposals. An example is the ongoing discussion on the initial C−C bond formation from methanol during the induction period of the MTO process. By employing a combination of solid‐state NMR spectroscopy with UV/Vis diffuse reflectance spectroscopy and mass spectrometry on an active H‐SAPO‐34 catalyst, we provide spectroscopic evidence for the formation of surface acetate and methyl acetate, as well as dimethoxymethane during the MTO process. As a consequence, new insights in the formation of the first C−C bond are provided, suggesting a direct mechanism may be operative, at least in the early stages of the MTO reaction.
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