Optical Kerr-effect study of trans- and cis-1,2-dichloroethene: liquid-liquid transition or super-Arrhenius relaxation.
Optical Kerr-effect study of trans- and cis-1,2-dichloroethene: liquid-liquid transition or super-Arrhenius relaxation.
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反式和顺式 1,2-二氯乙烯的光学克尔效应研究：液-液转变或超阿累尼乌斯弛豫。
DOI：
10.1039/b918196b
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发表时间：
2010
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Turton DA
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Turton DA
分子液体在其热力学稳定状态下可以经历液-液转变（LLT）的证据仍然不确定。因此，反式-1，2-二氯乙烯是令人感兴趣的，因为有报告称LLT高于熔点[S. Kawanishi，T. Sasuga和M. Takehisa，J. Phys. Soc. Jpn.，1982，51，1579-1583; S. Rzoska，J. Ziolo，A. Drozd-Rzoska，J. L. Tamarit和N. Veglio，J. Phys.：康登斯Matter，2008，20，244124; K.默克尔，A.科科特河J. Ziolo，J. Chem. Phys.，2008，129，074503-074508]。超快光学克尔效应（OKE）光谱能够精确测量由液体中的相互作用产生的低频模式，因此应该对这种转变中固有的液体结构的变化敏感。在这里提供的OKE数据中，没有明显的转变，也没有量热数据。然而，相同的数据确实表明，无论是反式还是顺式-1，2-二氯乙烯都不是简单的液体：在每种情况下，α弛豫都观察到非阿耳忒修斯温度依赖性（具有德拜线形）。这种依赖性可以通过Vogel-Fulcher-Tammann（VFT）定律在可测量的温度范围内拟合，这表明在低温下，由于簇或结构的形成，存在合作弛豫。在太赫兹区域中的OKE光谱的准确分析通常受到模型中固有的近似的限制。在这里，扩散模式与振动模式进行卷积，以给出对惯性响应的更有物理意义的近似。
The evidence that a molecular liquid in its thermodynamically-stable state can undergo a liquid–liquid transition (LLT) is still uncertain. Therefore, trans-1,2-dichloroethene is of interest due to reports of a LLT above the melting point [S. Kawanishi, T. Sasuga and M. Takehisa, J. Phys. Soc. Jpn., 1982, 51, 1579–1583; S. Rzoska, J. Ziolo, A. Drozd-Rzoska, J. L. Tamarit and N. Veglio, J. Phys.: Condens. Matter, 2008, 20, 244124; K. Merkel, A. Kocot, R. Wrzalik and J. Ziolo, J. Chem. Phys., 2008, 129, 074503–074508]. Ultrafast optical Kerr-effect (OKE) spectroscopy enables accurate measurement of the low-frequency modes arising from interactions in liquids and therefore should be sensitive to the change in liquid structure inherent in such a transition. In the OKE data presented here, no sharp transitions are discernible, nor are there any in calorimetry data. However, the same data do reveal that neither trans- nor cis-1,2-dichloroethene is a simple liquid: in each case, a non-Arrhenius temperature dependence (with a Debye lineshape) is observed for the α relaxation. This dependence can be fitted by the Vogel–Fulcher–Tammann (VFT) law over the measurable temperature range suggesting that at low temperature, cooperative relaxation, due to the formation of clusters or structure, is present. Accurate analysis of the OKE spectrum in the terahertz region is generally limited by approximations inherent in the models. Here the diffusional modes are convoluted with librational modes to give a more physically meaningful approximation to the inertial response.
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