Coupled cluster theory in the condensed phase within the singles‐T density scheme for the environment response
Coupled cluster theory in the condensed phase within the singles‐T density scheme for the environment response
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环境响应的单 T 密度方案中凝聚相的耦合簇理论
DOI：
10.1002/wcms.1463
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Caricato, Marco
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Caricato, Marco
对凝聚相分子的可靠模拟需要将核心区域的精确量子力学方法与描述与环境相互作用的现实模型相结合。此外，与相应的真空情况相比，这种组合不应显著增加计算的计算成本。在这篇综述中，我们描述了结合的方法的基础上耦合集群（CC）理论与极化的经典模型的环境。我们使用极化连续模型（PCM）的溶剂化来讨论方程，但我们也展示了如何相同的理论框架可以扩展到极化力场。该理论是在微扰理论能量和单T密度（PTES）方案中开发的，其中环境响应是用CC单激发振幅作为完整单粒子约化密度的近似计算的。CC-PTES组合为凝聚相中的CC计算提供了准确性和计算工作量之间的最佳折衷，因为它包括了环境对相关密度的响应，而计算成本与真空中的CC相同。我们讨论了基态和激发态性质的一些数值应用，基于单激发和双激发的CC-PTES（CCSD-PTES）的实现，这表明该方法在再现实验或全CC数据方面的可靠性和计算效率。这篇文章的特点是：电子结构理论>从头算电子结构方法电子结构理论>组合QM/MM方法软件>量子化学
Reliable simulations of molecules in condensed phase require the combination of an accurate quantum mechanical method for the core region, and a realistic model to describe the interaction with the environment. Additionally, this combination should not significantly increase the computational cost of the calculation compared to the corresponding in vacuo case. In this review, we describe the combination of methods based on coupled cluster (CC) theory with polarizable classical models for the environment. We use the polarizable continuum model (PCM) of solvation to discuss the equations, but we also show how the same theoretical framework can be extended to polarizable force fields. The theory is developed within the perturbation theory energy and singles‐T density (PTES) scheme, where the environmental response is computed with the CC single excitation amplitudes as an approximation for the full one‐particle reduced density. The CC‐PTES combination provides the best compromise between accuracy and computational effort for CC calculations in condensed phase, because it includes the response of the environment to the correlation density at the same computational cost of in vacuo CC. We discuss a number of numerical applications for ground and excited state properties, based on the implementation of CC‐PTES with single and double excitations (CCSD‐PTES), which show the reliability and computational efficiency of the method in reproducing experimental or full‐CC data.This article is characterized under:Electronic Structure Theory > Ab Initio Electronic Structure MethodsElectronic Structure Theory > Combined QM/MM MethodsSoftware > Quantum Chemistry
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