Precisely Tailoring Upconversion Dynamics via Energy Migration in Core-Shell Nanostructures.
Precisely Tailoring Upconversion Dynamics via Energy Migration in Core-Shell Nanostructures.
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通过核壳纳米结构中的能量迁移精确定制上转换动力学
DOI：
10.1002/anie.201711606
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发表时间：
2018-03-12
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Zhang H
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zuo J;Sun D;Tu L;Wu Y;Cao Y;Xue B;Zhang Y;Chang Y;Liu X;Kong X;Buma WJ;Meijer EJ;Zhang H
上转换发光动力学一直被认为是由激活剂及其与邻近敏化剂的相互作用决定的。然而，在本文中，这种假设被证明是无效的纳米结构。我们表明，激发能迁移极大地影响上转换发光动力学。“掺杂离子的空间分离”纳米结构被设计为模型系统，并且能量迁移的随机性质和上转换发射时间行为之间的密切联系通过理论建模被解开并在光谱上被证实。基于这一新的基本见解，我们已经成功地实现了精细控制的上转换发光时间行为（无论是上升或衰减过程），通过调整各种专门设计的纳米结构的能量迁移路径。这一结果对于此类材料在超分辨率光谱学、高密度数据存储、防伪和生物成像方面的应用具有重要意义。
Upconversion emission dynamics have long been believed to be determined by the activator and its interaction with neighboring sensitizers. Herein this assumption is, however, shown to be invalid for nanostructures. We demonstrate that excitation energy migration greatly affects upconversion emission dynamics. “Dopant ions’ spatial separation” nanostructures are designed as model systems and the intimate link between the random nature of energy migration and upconversion emission time behavior is unraveled by theoretical modelling and confirmed spectroscopically. Based on this new fundamental insight, we have successfully realized fine control of upconversion emission time behavior (either rise or decay process) by tuning the energy migration paths in various specifically designed nanostructures. This result is significant for applications of this type of materials in super resolution spectroscopy, high‐density data storage, anti‐counterfeiting, and biological imaging.
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