Ligand modification transforms a catalase mimic into a water oxidation catalyst.
Ligand modification transforms a catalase mimic into a water oxidation catalyst.
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DOI：
10.1002/anie.201402407
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发表时间：
2014-09-08
影响因子：
16.6
通讯作者：
Smith, Jeremy M.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Lee, Wei-Tsung;Munoz, Salvador B.;Dickie, Diane A.;Smith, Jeremy M.
本文报道了高自旋Mn（Ⅱ）吡啶并卟啉配合物[（Py_2NR_2）Mn（H_2O）_2]~（2+）（R = H，Me，tBu）对O_2生成的催化活性。在水溶液中，小分子大环N-取代基（R = H，Me）对H_2O_2具有催化歧化作用。虽然这种催化是关闭与庞大的取代基（R = tBu），该配合物变得活跃的电催化水溶液中的水氧化。控制实验支持均相分子催化剂和初步的机理研究表明，催化剂是单核的。这种配体控制的催化反应性的开关具有新的锰基水氧化催化剂的设计的影响。
The catalytic reactivity of the high-spin Mn(II) pyridinophane complexes [(Py2NR2)Mn(H2O)2]2+ (R = H, Me, tBu) towards O2 formation is reported. With small macrocycle N-substituents (R = H, Me), the complexes catalytically disproportionate H2O2 in aqueous solution. While this catalysis is shut down with a bulky substituent (R = tBu), the complex becomes active for electrocatalytic H2O oxidation in aqueous solution. Control experiments are in support of a homogeneous molecular catalyst and preliminary mechanistic studies suggest the catalyst is mononuclear. This ligand-controlled switch in catalytic reactivity has implications for the design of new manganese-based water oxidation catalysts.
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