Immobilizing Isatin-Schiff Base Complexes in NH2-UiO-66 for Highly Photocatalytic CO2 Reduction
Immobilizing Isatin-Schiff Base Complexes in NH2-UiO-66 for Highly Photocatalytic CO2 Reduction
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将靛红-席夫碱配合物固定在 NH2-UiO-66 中以实现高度光催化 CO2 还原
DOI：
10.1021/acscatal.2c04588
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发表时间：
2023-02
期刊：
影响因子：
12.9
通讯作者：
Qing-Yuan Yang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Yong-Li Dong;Hao-Ran Liu;Shao-Min Wang;Guo-Wei Guan;Qing-Yuan Yang
由于工艺的复杂性和几种副产物的产生，通过碳化将二氧化碳（CO2）还原为碳基材料是一个具有挑战性的过程。因此，开发高产率、高选择性的光催化剂对于CO2还原至关重要。在此，我们提出了一种通过将靛红-希夫碱金属配合物（IS）与微孔共价连接，将Ni、Co和Cu离子固定在NH 2-UiO-66中来制造高性能催化剂的策略。合成的NH 2-UiO-66/IS-配合物（66-IS-M，M = Ni，Co，Cu）光催化剂对CO2的还原反应表现出特殊的光催化活性，这是由于固定化的金属离子在反应过程中起到了活性中心的作用。其中66-IS-Ni的最大CO生成速率为1350 μmol g-1h-1，CO选择性为87%，均显著高于以往报道的金属有机骨架（MOF）基光催化剂。实验表征和密度泛函理论（DFT）计算表明，66-IS-Ni上CO2的有效电荷分离和还原自由能的降低促进了CO2的转化.这项研究提出了一个通用的策略，分子催化剂的均匀分散在氨基官能化的MOF高效的光催化应用。
Reducing carbon dioxide (CO2) via photocatalysis to carbon-based materials is a challenging process due to the complexity of the process and the production of several byproducts. Therefore, it is crucial to develop photocatalysts with high yield and selectivity for CO2reduction. Herein, we present a strategy for creating high-performance catalysts by immobilizing Ni, Co, and Cu ions in NH2-UiO-66 by covalently linking the isatin-Schiff base metal complexes (IS) to the micropores. The as-synthesized NH2-UiO-66/IS-complex (66-IS-M, M = Ni, Co, Cu) photocatalysts exhibit special photocatalytic activity for the reduction of CO2because of the immobilized metal ions serving as active sites during the reaction. Among them,66-IS-Nihas a maximum CO generation rate of 1350 μmol g–1h–1and a CO selectivity of 87%, both of which are significantly higher than those of previously reported metal–organic framework (MOF)-based photocatalysts. Experimental characterizations and density functional theory (DFT) calculations reveal that the effective charge separation and lowered free energy of CO2reduction on66-IS-Nipromote CO2conversion. This study presents a universal strategy for the uniform dispersion of molecular catalysts in amino-functionalized MOF for efficient photocatalytic applications.
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