Enhanced Effect of an External Electric Field on NH(3)BH(3) Dehydrogenation: an AIMD Study for Thermolysis.
Enhanced Effect of an External Electric Field on NH(3)BH(3) Dehydrogenation: an AIMD Study for Thermolysis.
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外部电场对 NH3BH3 脱氢的增强作用：热解的 AIMD 研究
DOI：
10.1021/acsomega.2c02401
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发表时间：
2022-06-21
期刊：
影响因子：
4.1
通讯作者：
Ji, Guang-Fu
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Huang, Yao-Yao;Ji, Lin-Xiang;He, Zheng-Hua;Ji, Guang-Fu
如何提高氨硼烷（AB，NH3 BH 3）的脱氢性能一直是其在储氢领域应用的难点。在这项研究中，我们揭示了一个外部电场（Eext）的AB脱氢的增强效果的从头算分子动力学方法。静电力引起的分子旋转可以促进H-N···B-H骨架的形成，这些骨架会聚集成聚BN物种，并进一步抑制挥发性副产物的产生。同时，在Eext下有利于形成氢键（N-Hδ+···δ−H-B），增强了相关H原子之间的相互作用，导致更快的H2释放。相应地，AB解离的表观活化能从18.42 kcal·mol-1降低到15 kcal·mol-1左右，而H2生成的表观活化能从20.4 kcal·mol-1降低到16 kcal·mol-1左右.在整个反应过程中，无论Eext.我们的研究结果提供了一个深刻的洞察到一个积极的影响，AB脱氢电场，这将提供一个重要的启示，在工业应用中的储氢。
How to improve the dehydrogenation properties of ammonia borane (AB, NH3BH3) is always a challenge for its practical application in hydrogen storage. In this study, we reveal the enhanced effect of an external electric field (Eext) on AB dehydrogenation by means of the ab initio molecular dynamics method. The molecular rotation induced by an electrostatic force can facilitate the formation of the H–N···B–H framework, which would aggregate into poly-BN species and further suppress the generation of the volatile byproducts. Meanwhile, the dihydrogen bond (N–Hδ+···δ−H–B) is favorably formed under Eext, and the interaction between relevant H atoms is enhanced, leading to a faster H2 liberation. Correspondingly, the apparent activation energy for AB dissociation is greatly reduced from 18.42 to around 15 kcal·mol–1 with the application of an electric field, while that for H2 formation decreases from 20.4 to about 16 kcal·mol–1. In the whole process, the cleavage of the B–H bond is more favorable than that of the N–H bond, no matter whether the application of Eext. Our results give a deep insight into a positive effect of an electric field on AB dehydrogenation, which would provide an important inspiration for hydrogen storage in industry applications.
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