Late to the Party: Synthesis and Characterization of Tellurium and Selenium Half-Sandwich Complexes
Late to the Party: Synthesis and Characterization of Tellurium and Selenium Half-Sandwich Complexes
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迟到的聚会：碲和硒半三明治配合物的合成和表征
DOI：
10.1021/acs.organomet.1c00546
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
2.8
通讯作者：
Bart, Suzanne C.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Kieser, Jerod M.;Jones, Leighton O.;Uible, Madeleine C.;Zeller, Matthias;Schatz, George C.;Bart, Suzanne C.
我们报道了第一系列具有η5-配体的碲和硒配合物的合成和表征。Ph_3TeX（X = Cl，S_2CNEt_2）与MCpR（M = Li，K; R = H，Me_4，Me_5）反应分别得到高产率的[Cp][TePh_3]（1），[CpMe_4][TePh_3]（2）和[Cp ~*][TePh_3]（3）.类似地，Ph 3SeCl与LiCp和KCp* 反应得到[Cp][SePh 3]（4）和[Cp*][SePh 3]（5）。X射线晶体学对它们的特征进行了表征，发现它们具有相似的η5配位，几乎没有理想化的半三明治几何形状的变形，可能是碲和硒上剩余的孤对电子。Te-质心距离相对较长（1：2.770（3），2：2.746（1）和3：2.733（1）），表明主要是离子相互作用。Se的质心距离（4：2.748（3），5：2.707（2），2.730（2））非常接近，尽管其原子半径较小.化合物2、3和5在室温下显示快速分解，挤出苯基化的环戊二烯和相应的二苯基硫属化物。通过DFT方法研究了这些复合物中的键合性质，发现其主要是离子性质。
We report the synthesis and characterization of the first series of tellurium and selenium complexes featuring an η5-cyclopentadienyl ligand. Reaction of Ph3TeX (X = Cl, S2CNEt2) with MCpR(M = Li, K; R = H, Me4, Me5) results in high yields of [Cp][TePh3] (1), [CpMe4][TePh3] (2), and [Cp*][TePh3] (3), respectively. Similarly, reaction of Ph3SeCl with LiCp and KCp* furnishes [Cp][SePh3] (4) and [Cp*][SePh3] (5). Each was characterized by X-ray crystallography, revealing similar η5-coordination with little distortion from an idealized half-sandwich geometry, presumably from the remaining lone pair on tellurium and selenium. The Te–centroid distances are relatively long (1: 2.770(3),2: 2.746(1), and3: 2.733(1) Å), suggesting a mostly ionic interaction. Se–centroid distances (4: 2.748(3),5: 2.707(2), 2.730(2) Å) were found to be surprisingly similar despite its smaller atomic radius. Compounds2,3, and5display rapid decomposition at room temperature, extruding a phenylated cyclopentadiene and the respective diphenylchalcogenide. The nature of bonding within these complexes was investigated through DFT methods and found to be primarily ionic in nature.
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