Deciphering the structural origins of high sulfur solubility in vanadium-containing borosilicate glasses
Deciphering the structural origins of high sulfur solubility in vanadium-containing borosilicate glasses
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破译含钒硼硅酸盐玻璃中硫高溶解度的结构起源
DOI：
10.1016/j.jnoncrysol.2023.122554
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发表时间：
2023
影响因子：
3.5
通讯作者：
Goel, Ashutosh
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Saini, Rajan;Neuville, Daniel R.;Youngman, Randall E.;Goel, Ashutosh
人们早就知道添加 V2O5 可以增加硼硅酸盐玻璃中硫（以 SO42- 的形式）的溶解度。然而，控制这种效应的机制仍然未知。尽管过去二十年发表了几项研究，试图解释硼硅酸盐玻璃中硫溶解度随 V2O5 变化而增加的结构起源，但大多数研究仍然没有结论。本文提出的工作试图回答这个问题：“为什么 V2O5 会增加硼硅酸盐玻璃中硫的溶解度？”因此，系统 [30 Na2O – 5 Al2O3– 15 B2O3–50 SiO2](100-x)–xV2O5（其中 x 在 0 – 9 mol.% 之间变化）中的一系列熔融淬火玻璃已使用 11B、27Al、51V MAS NMR、拉曼和 XPS 对其中短程结构和钒的氧化还原化学进行了表征光谱学。 ICP-OES 跟踪了 V2O5 对玻璃中硫溶解度的影响。添加 ≤ 5 mol.% V2O5 会导致所研究的玻璃系统中硫的溶解度线性增加。根据结果，我们假设在玻璃中添加钒会增加其网络连通性，但会通过用较弱的 Si-O-V 连接取代较强的 Si-O-Si 连接并形成 (VO3)n-单链来降低网络刚性。对玻璃结构的这些修改增加了网络的灵活性，从而可以在其空隙/开放空间中容纳 SO42−。
The addition of V2O5has been long known to increase the sulfur (as SO42-) solubility in borosilicate glasses. However, the mechanism governing this effect is still unknown. Although several studies have been published in the past two decades attempting to decipher the structural origins of increasing sulfur solubility as a function of V2O5in borosilicate glasses, most of these studies remain inconclusive. The work presented in this paper attempts to answer the question, “Why does V2O5increase sulfur solubility in borosilicate glasses?” Accordingly, a series of melt-quenched glasses in the system [30 Na2O – 5 Al2O3– 15 B2O3–50 SiO2](100-x)–xV2O5, wherexvaries between 0 – 9 mol.%, have been characterized for their short-to-intermediate range structure and the redox chemistry of vanadium using11B,27Al,51V MAS NMR, Raman, and XPS spectroscopy. The impact of V2O5on sulfur solubility in glasses has been followed by ICP-OES. The addition of ≤ 5 mol.% V2O5results in a linear increase in sulfur solubility in the investigated glass system. Based on the results, we hypothesize that adding vanadium to the glasses increases their network connectivity, but reduces the network rigidity by replacing stronger Si–O–Si linkages with weaker Si–O–V linkages and forming (VO3)n-single chains. These modifications to the glass structure increase the flexibility of the network, thus making it possible to accommodate SO42−in their voids/open spaces.
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