Simulation of Multi-Dimensional Signals in the Optical Domain: Quantum-Classical Feedback in Nonlinear Exciton Propagation.
Simulation of Multi-Dimensional Signals in the Optical Domain: Quantum-Classical Feedback in Nonlinear Exciton Propagation.
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光域中多维信号的模拟：非线性激子传播中的量子经典反馈
DOI：
10.1021/acs.jctc.6b00371
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发表时间：
2016
影响因子：
5.5
通讯作者：
B. P. Fingerhut
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
M. Richter;B. P. Fingerhut
本文提出了一种从原子分子动力学轨道模拟非绝热弛豫分子系统在紫外可见光谱区的非线性二维光谱的算法。我们结合联合收割机的非线性激子传播（NEP）协议，依赖于准粒子的方法与表面跳跃的方法来考虑量子经典反馈的动态过程中。因此，由于核弛豫、光谱扩散和电子态之间的布居转移而产生的动态斯托克斯位移等现象自然被包含在耦合到调和坐标和经典热浴的两个电子态模型中并进行基准测试。该算法的能力进一步证明了双色团二苯基甲烷，是在一个完全微观的方式，包括所有69个经典的核自由度。我们证明了模拟的2D信号对所应用的理论近似（即，在CASSCF方法中选择活动空间），其中种群动态看起来相当。
We present an algorithm for the simulation of nonlinear 2D spectra of molecular systems in the UV–vis spectral region from atomistic molecular dynamics trajectories subject to nonadiabatic relaxation. We combine the nonlinear exciton propagation (NEP) protocol, that relies on a quasiparticle approach with the surface hopping methodology to account for quantum-classical feedback during the dynamics. Phenomena, such as dynamic Stokes shift due to nuclear relaxation, spectral diffusion, and population transfer among electronic states, are thus naturally included and benchmarked on a model of two electronic states coupled to a harmonic coordinate and a classical heatbath. The capabilities of the algorithm are further demonstrated for the bichromophore diphenylmethane that is described in a fully microscopic fashion including all 69 classical nuclear degrees of freedom. We demonstrate that simulated 2D signals are especially sensitive to the applied theoretical approximations (i.e., choice of active space in the CASSCF method) where population dynamics appears comparable.
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