On the Carbonate Formation in Thermally Stressed Hydroxysodalite – Some Facts to Notice for SOD Application in Separation Processes
On the Carbonate Formation in Thermally Stressed Hydroxysodalite – Some Facts to Notice for SOD Application in Separation Processes
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关于热应力羟基方钠石中碳酸盐的形成——SOD 在分离过程中应用时需要注意的一些事实
DOI：
10.1002/zaac.202000051
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
J. Ch. Buhl
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
I. Peschke;H. Hildebrand;R. Pioch;J. Ch. Buhl
从两种硅铝源合成了碱性方钠石(羟方钠石)：(1)高岭土，得到小晶体(-0.5μm)的|Na7.5(OH)1.5(H2O)3.5|[AlSiO4]6方钠石；(2)方石英和刚玉的混合物，得到较大的微晶(1-5μm)，具有理想的组成|Na8(OH)2(H2O)2|[AlSiO4]6。这两种超氧化物在773K的开放条件下，在氮气和二氧化碳气氛中，在NaOH-Na2CO3熔体中进行长期加热，获得了热应力。从高岭土中获得的晶体经过脱水，并在开放条件下形成了明显程度的碳酸盐笼状填充物。从CC获得的大尺寸微晶即使在CO2气氛中长时间加热后也只在很小的尺度上才表现出这种效应。在有熔体的情况下加热没有影响，但在CO2中的研究清楚地表明，CO2与被包裹的[Na4OH]3+离子之间的笼内反应是碳酸盐的生成机制，而不是羟基方钠石的破坏然后再结晶。提出了一个模型，在该模型中，由脱水水钠石|Na6|[AlSiO4]6中已知的Na四面体中有空位的笼状填充物[Na3-]3+需要引发羟基方钠石的笼内反应。由于这些填充物只出现在从高岭土中获得的脱水羟基方钠石中，这些填充物的数量很少，因此该样品中很大程度上形成了碳酸盐。研究结果对今后羟基方钠石膜的改进具有重要意义。
Basic sodalite (hydroxysodalite) was synthesized from two Si‐Al sources: (1) kaolin to obtain |Na7.5(OH)1.5(H2O)3.5|[AlSiO4]6sodalites (SOD) with small crystals (< 0.5 μm) and (2) a mixture of cristobalite and corundum (CC) to obtain larger microcrystals (1–5 μm) with ideal composition |Na8(OH)2(H2O)2|[AlSiO4]6. Both SOD were exposed to thermal stress by long‐time heating at 773 K under open conditions, in N2and CO2atmosphere and in presence of a NaOH‐Na2CO3melt. The crystals obtained from kaolin were dehydrated and developed remarkable degrees of carbonate cage fillings already under open conditions. The large microcrystals obtained from CC exhibit this effect only at very low scale even after long‐time heating in CO2atmosphere. Whereas heating in presence of the melt showed no effect, investigations in CO2clearly indicate an intra‐cage reaction between CO2and the enclathrated [Na4OH]3+ions as the carbonate generating mechanism instead of destruction of hydroxysodalite followed by recrystallization. A model is proposed, in which cage fillings [Na3□]3+with a vacancy in the Na tetrahedron known from dehydrated hydrosodalites |Na6|[AlSiO4]6are required to induce the intra‐cage reaction of hydroxysodalite. As those fillings only occur in a noticeable number in dehydrated hydroxysodalite obtained from kaolin, the large extent of the carbonate formation inside this sample becomes obvious. The results are significant for future improvement of hydroxysodalite membranes.
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