Quantum interference effects elucidate triplet-pair formation dynamics in intramolecular singlet-fission molecules
Quantum interference effects elucidate triplet-pair formation dynamics in intramolecular singlet-fission molecules
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量子干涉效应阐明分子内单线裂变分子中三重线对形成动力学
DOI：
10.1038/s41557-022-01107-8
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发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
21.8
通讯作者：
Shukla, Alok
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Parenti, Kaia R.;Chesler, Rafi;He, Guiying;Bhattacharyya, Pritam;Xiao, Beibei;Huang, Huaxi;Malinowski, Daniel;Zhang, Jocelyn;Yin, Xiaodong;Shukla, Alok
量子干涉（QI）-通过分子轨道的传导途径的建设性或破坏性的干扰-在增强或抑制有机分子电子学中的电荷和自旋输运中起着重要作用。图形模型的开发，预测建设性与破坏性的多环芳烃的干扰，并成功地估计了单分子传输测量中观察到的大电导率差异。一个主要的挑战在于将这些模型扩展到激子（光激发）过程，这通常涉及具有不同对称性的不同轨道。在这里，我们研究如何QI模型可以应用作为分子内单重态裂变化合物的桥接部分来预测三重态对形成的相对速率。在一系列桥接的分子内单重态裂变二聚体中，我们发现破坏性的QI总是导致在不同的桥长和几何形状下形成较慢的三重态对。实验和理论相结合的方法揭示了应用QI电导原理来预测多激子产生速率的桥拓扑结构和前沿分子轨道能量的关键考虑因素。
Quantum interference (QI)—the constructive or destructive interference of conduction pathways through molecular orbitals—plays a fundamental role in enhancing or suppressing charge and spin transport in organic molecular electronics. Graphical models were developed to predict constructive versus destructive interference in polyaromatic hydrocarbons and have successfully estimated the large conductivity differences observed in single-molecule transport measurements. A major challenge lies in extending these models to excitonic (photoexcited) processes, which typically involve distinct orbitals with different symmetries. Here we investigate how QI models can be applied as bridging moieties in intramolecular singlet-fission compounds to predict relative rates of triplet pair formation. In a series of bridged intramolecular singlet-fission dimers, we found that destructive QI always leads to a slower triplet pair formation across different bridge lengths and geometries. A combined experimental and theoretical approach reveals the critical considerations of bridge topology and frontier molecular orbital energies in applying QI conductance principles to predict rates of multiexciton generation.
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影响因子：
10.8
作者：
Jianlong Xia;B. Capozzi;Sujun Wei;M. Strange;A. Batra;J. Moreno;Roey J. Amir;E. Amir;G. Solomon;L. Venkataraman;L. Campos
通讯作者：
Jianlong Xia;B. Capozzi;Sujun Wei;M. Strange;A. Batra;J. Moreno;Roey J. Amir;E. Amir;G. Solomon;L. Venkataraman;L. Campos
联苯精确 PPP 状态的光学和磁性
影响因子：
1.7
作者：
S. Ramasesha;I. D. L. Albert;B. Sinha
通讯作者：
B. Sinha
杂并苯二聚体中量子纠缠三重态-三重态的光学探针
影响因子：
1.7
作者：
Khan, S.;Mazumdar, S.
通讯作者：
Mazumdar, S.
DOI：
10.33774/chemrxiv-2021-5lhjx-v2
发表时间：
2021-10
期刊：
The journal of physical chemistry letters
影响因子：
--
作者：
Vibin Abraham;N. Mayhall
通讯作者：
Vibin Abraham;N. Mayhall
影响因子：
23.5
作者：
Basel, Bettina S.;Zirzlmeier, Johannes;Gulditla, Dirk M.
通讯作者：
Gulditla, Dirk M.