Nitrogen-Mediated Graphene Oxide Enables Highly Efficient Proton Transfer.
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DOI：
10.1038/s41598-017-05570-z
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发表时间：
2017-07-12
影响因子：
4.6
通讯作者：
Guo Z
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Chai GL;Shevlin SA;Guo Z
二维（2D）石墨烯和氧化石墨烯（GO）作为一种新型的具有成本效益的质子交换膜（PEM）具有巨大的潜力。然而，质子通过二维膜的转移机制的基本问题尚不清楚，完美石墨烯的转移势垒过高，无法实际应用。通过从头算分子动力学模拟，我们筛选了不同未掺杂和氮掺杂氧化石墨烯膜的质子转移势垒，并阐明了相应的转移机制。更重要的是，我们进一步发现，n介导的氧化石墨烯可以构建成一个高效的PEM，其质子转移速率比未掺杂的情况高7个数量级。一个质子接力机制在一个类酮氧和一个类吡啶氮之间穿过空位。n掺杂的二维氧化石墨烯也不渗透到小分子中，因此在实际应用中是一种高效的PEM。
Two-dimensional (2D) graphene and graphene oxide (GO) offer great potential as a new type of cost-efficient proton-exchange membranes (PEM) for electrochemical devices. However, fundamental issues of proton transfer mechanism via 2D membranes are unclear and the transfer barrier for perfect graphene are too high for practical application. Using ab initio molecular dynamic simulations, we screened the proton transfer barrier for different un-doped and nitrogen doped GO membranes, and clarified the corresponding transfer mechanisms. More significantly, we further identify that N-mediated GO can be built into a highly efficient PEM with a proton transfer rate of seven orders of magnitude higher than an un-doped case via. a proton relay mechanism between a ketone-like oxygen and a pyridine-like nitrogen across the vacancy site. The N-doped 2D GO is also impermeable to small molecules, and hence a highly efficient PEM for practical applications.
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