Effects of Donor–Acceptor Quantum Coherence and Non-Markovian Bath on the Distance Dependence of Resonance Energy Transfer
Effects of Donor–Acceptor Quantum Coherence and Non-Markovian Bath on the Distance Dependence of Resonance Energy Transfer
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供体-受体量子相干性和非马尔可夫浴对共振能量转移距离依赖性的影响
DOI：
10.1021/acs.jpcc.8b12481
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发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Jang, Seogjoo J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Jang, Seogjoo J.
共振能量转移（RET）的距离依赖性的准确信息是至关重要的，其作为纳米尺度的距离的光谱尺的利用。在这方面，理解施主-受主量子相干性和非马尔可夫浴的影响，这在短距离变得显着，具有重要意义。目前的工作探讨这个问题，从理论上比较结果的相干RET（CRET）的理论与非平衡版本的Fo Erster的RET（FRET）理论，都占非马尔可夫浴效应。即使对于一个模型，其中的供体-受体电子耦合的过渡偶极相互作用的形式，它示出的RET率一般偏离逆六次方距离的依赖性，而不是原来的FRET的预测。一方面，它示出了施主-受主量子相干性使得距离依赖性比六次方更陡，尽管增强的详细方式对参数的特定值敏感。另一方面，非马尔可夫浴效应使距离的依赖性比六次方更温和的CRET和noneqilibrium FRET，因为有限的时间尺度的浴导致的速率小于原始FRET的预测。虽然这些影响在亚皮秒时间尺度的种群动态中得到了清楚的证明，但它们对传统RET效率的贡献相对较小。这表明，通过传统的RET效率测量的实际检测这样的效果需要高精度或利用具有快速自发衰减速率的激发供体。
Accurate information on the distance dependence of resonance energy transfer (RET) is crucial for its utilization as a spectroscopic ruler of nanometer scale distances. In this regard, understanding the effects of donor–acceptor quantum coherence and non-Markovian bath, which become significant at short distances, has significant implications. The present work investigates this issue theoretically by comparing results from a theory of coherent RET (CRET) with a nonequilibrium version of Förster’s RET (FRET) theory, both accounting for non-Markovian bath effects. Even for a model where the donor–acceptor electronic coupling is of transition dipole interaction form, it is shown that the RET rate in general deviates from the inverse sixth power distance dependence as opposed to the prediction of the original FRET. On the one hand, it is shown that the donor–acceptor quantum coherence makes the distance dependence steeper than the sixth power, although detailed manner of enhancement is sensitive to specific values of parameters. On the other hand, the non-Markovian bath effects make the distance dependence more moderate than the sixth power for both CRET and nonueqilibrium FRET, because finite time scale of the bath causes the rate to be smaller than the prediction of original FRET. While these effects are demonstrated clearly in the population dynamics at sub-picosecond time scales, their contributions to the conventional RET efficiency are relatively minor. This indicates that the actual detection of such effects through conventional RET efficiency measurement requires either high precision or utilization of a donor with fast spontaneous decay rate of excitation.
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