Light-driven Oxidative Demethylation Reaction Catalyzed by a Rieske-type Non-heme Iron Enzyme Stc2.
Light-driven Oxidative Demethylation Reaction Catalyzed by a Rieske-type Non-heme Iron Enzyme Stc2.
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Rieske型非血红素铁酶Stc2催化的光驱动氧化去甲基化反应。
DOI：
10.1021/acscatal.2c04232
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发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
12.9
通讯作者：
Liu,Pinghua
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hu,Wei-Yao;Li,Kelin;Weitz,Andrew;Wen,Aiwen;Kim,Hyomin;Murray,JessicaC;Cheng,Ronghai;Chen,Baixiong;Naowarojna,Nathchar;Grinstaff,MarkW;Elliott,SeanJ;Chen,Jie-Sheng;Liu,Pinghua
Rieske型非血红素铁加氧酶/氧化酶催化广泛的转化。它们在生物修复或生物催化中的应用面临两个关键障碍：需要昂贵的NAD（P）H作为还原剂和合适的还原酶来介导从NAD（P）H到加氧酶的电子转移。为了绕过还原酶和NAD（P）H的需要，使用Rieske型加氧酶（Stc 2）催化的氧化脱甲基作为模型系统，我们报告了Stc 2使用曙红Y/亚硫酸盐作为光敏剂/牺牲试剂对的氧化。在分离光还原半反应和氧化半反应的流动化学设置中，Stc 2光生物催化优于Stc 2-NAD（P）H-还原酶（GbcB）系统。此外，在其他一些选择的Rieske酶（NdmA，CntA和GbcA）和黄素依赖性酶（碘酪氨酸脱碘酶，IYD）中，曙红Y/亚硫酸钠光还原对也可以作为NAD（P）H-还原酶的替代物来支持催化，这意味着这种光还原系统对其他氧化还原酶的潜在适用性。
Rieske-type non-heme iron oxygenases/oxidases catalyze a wide range of transformations. Their applications in bioremediation or biocatalysis face two key barriers: the need of expensive NAD(P)H as a reductant and a proper reductase to mediate the electron transfer from NAD(P)H to the oxygenases. To bypass the need of both the reductase and NAD(P)H, using Rieske-type oxygenase (Stc2)-catalyzed oxidative demethylation as the model system, we report Stc2 photocatalysis using eosin Y/sulfite as the photosensitizer/sacrificial reagent pair. In a flow-chemistry setting to separate the photo-reduction half-reaction and oxidation half-reaction, Stc2 photo-biocatalysis outperforms the Stc2-NAD(P)H-reductase (GbcB) system. In addition, in a few other selected Rieske enzymes (NdmA, CntA, and GbcA) and a flavin-dependent enzyme (iodotyrosine deiodinase, IYD), the eosin Y/sodium sulfite photo-reduction pair could also serve as the NAD(P)H-reductase surrogate to support catalysis, which implies the potential applicability of this photo-reduction system to other redox enzymes.
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DOI：
--
发表时间：
2006
期刊：
Plant Cell Physiol 47(12)
影响因子：
--
作者：
Satoh;S. and Tanaka;A
通讯作者：
A
DOI：
10.1073/pnas.2121426119
发表时间：
2022-03-29
影响因子：
11.1
作者：
通讯作者：
--
影响因子：
4.4
作者：
Yahui Shao;Lizhong Guo;Yu-qing Zhang;Hao Yu;Baisuo Zhao;Hai-Qiang Pang;W. Lu
通讯作者：
Yahui Shao;Lizhong Guo;Yu-qing Zhang;Hao Yu;Baisuo Zhao;Hai-Qiang Pang;W. Lu
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E. Solomon
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Rokita SE