Light impurity atoms as the probes for the electronic structures of actinide dioxides
Light impurity atoms as the probes for the electronic structures of actinide dioxides
复制标题
轻杂质原子作为二锕系元素电子结构的探针
DOI：
10.1016/j.commatsci.2017.10.003
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发表时间：
2018-02
影响因子：
3.3
通讯作者：
Peng Shi
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Bingyun Ao;Ruizhi Qiu;Guangfeng Zhang;Zhen Pu;Xiaolin Wang;Peng Shi
利用第一性原理密度泛函理论计算了七种锕系二氧化物AnO2（An: Th、Pa、U、Np、Pu、Am和Cm）中十种轻杂质X （X: H、He、Li、Be、B、C、N、O、F和Ne）的形成能，以阐明X的相对稳定性，并得到杂质行为的一些趋势。Hubbard参数用于描述5f电子的强相关电子行为。结果表明，X的形成能显著取决于AnO2和X的性质。对于AnO2的八面体间隙位上的X，由于其强氧化性，F是所有AnO2中唯一能量有利的杂质；PaO2中的H、PaO2和UO2中的O、PuO2、amo2和CmO2中的Li、amo2和CmO2中的Be也在能量上有利。X的氧化性或还原性以及5f电子在锕系元素间的离域→局域跃迁可以解释X在AnO2中的行为趋势。特别地，选择了H这一非常典型的两性元素来说明它在AnO2中的不同存在状态。H倾向于占据早期AnO2的八面体间隙位，或在后期形成羟基。
First-principles density functional theory are used to calculate the formation energies of ten light impurities X (X: H, He, Li, Be, B, C, N, O, F and Ne) in seven actinide dioxides AnO2(An: Th, Pa, U, Np, Pu, Am and Cm), in order to elucidate the relative stability of X and to obtain some trends of impurities behaviors. The Hubbard parameterUis used to describe the strongly correlated electron behavior of An 5felectrons. The results indicate that the formation energies of X significantly depend on the properties of AnO2and X. For X at the octahedral interstitial sites of AnO2, F is the only energetically favorable impurity for all AnO2, owing to its strong oxidability; H in PaO2, O in PaO2and UO2, Li in PuO2, AmO2and CmO2, Be in AmO2and CmO2are also energetically favorable. The oxidability or reductivity of X and the delocalization → localization transition of 5f electrons across actinide series can account for the trends of the behaviors of X in AnO2. Particularly, H, a very typical amphoteric element, is chosen to illustrate its difference existence states in AnO2. H prefers to occupy the octahedral interstitial sites of early AnO2or form hydroxyl group in the later AnO2.
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X. Liu;D. Andersson;B. Uberuaga
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通讯作者：
M. Bertolus;M. Freyss;B. Dorado;G. Martin;K. Hoang;S. Maillard;Richard Skorek;P. Garcia;C. Valot;A. Chartier;L. Brutzel;Paul C. M. Fossati;R. Grimes;D. Parfitt;C. L. Bishop;S. Murphy;M. Rushton;D. Staicu;E. Yakub;S. Nichenko;M. Krack;Fabien Devynck;Raoul Ngayam-Happy;K. Govers;C. Deo;R. Behera