Ion Specific, Thin Film Confinement Effects on Conductivity in Polymerized Ionic Liquids
Ion Specific, Thin Film Confinement Effects on Conductivity in Polymerized Ionic Liquids
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离子特异性薄膜限制对聚合离子液体电导率的影响
DOI：
10.1021/acs.macromol.1c01820
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Evans, Christopher M.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhao, Qiujie;Bennington, Peter;Nealey, Paul F.;Patel, Shrayesh N.;Evans, Christopher M.
合成了含铵（Am）或咪唑（Im）阳离子和四氟硼酸根（BF 4）或二（三氟甲磺酰基）酰亚胺（TFSI）阴离子的丙烯酸酯基聚合离子液体（PILs），并将其旋涂到二氧化硅上的金叉指电极上，研究了纳米限制对离子输运的影响.膜厚范围为23 ~ 313 nm。在一些厚度小于100 nm的PIL薄膜中观察到面内电导率的显著降低。具体而言，Am BF 4PIL显示出最大的电导率下降（约100%）。22纳米和261纳米薄膜之间存在50%的差异），而In TFSI PIL在限制下几乎没有变化。电导率下降的差异进行了讨论方面的（i）界面层厚度的差异，通过拟合两层电导率模型和（ii）潜在的玻璃化转变温度（Tg）的变化下的限制，这是估计使用Vogel-Fulcher-Tammann适合的体积电导率。减小膜厚度也导致介电损耗峰向较低频率偏移，表明离子扩散过程在约束下减慢。
Acrylate-based polymerized ionic liquids (PILs) with ammonium (Am) or imidazolium (Im) cations and tetrafluoroborate (BF4) or bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (TFSI) anions were synthesized and spin coated onto gold interdigitated electrodes on silica to investigate nanoconfinement effects on ion transport. The film thickness ranged from 23 to 313 nm. A significant reduction of the in-plane conductivity was observed in some PIL thin films with thickness below 100 nm. Specifically, Am BF4PIL showed the largest conductivity drop (ca. 50% difference between a 22 nm and a 261 nm film) while Im TFSI PIL showed almost no change under confinement. The difference in conductivity drop is discussed in terms of (i) differences in interfacial layer thickness by fitting a two-layer conductivity model and (ii) potential changes in glass transition temperature (Tg) under confinement, which were estimated using the Vogel–Fulcher–Tammann fits of bulk conductivities. Decreasing film thickness also caused the dielectric loss peaks to shift to lower frequency, indicating that the ion diffusion process slowed under confinement.
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