Sub-laser-cycle control of coupled electron–nuclear dynamics at a conical intersection
Sub-laser-cycle control of coupled electron–nuclear dynamics at a conical intersection
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圆锥形交叉处电子核耦合动力学的子激光周期控制
DOI：
10.1088/1367-2630/17/11/113023
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发表时间：
2015
影响因子：
3.3
通讯作者：
Olga Smirnova
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Maria Richter;Foudhil Bouakline;Jesús González-Vázquez;Lara Martínez-Fernández;Inés Corral;Serguei Patchkovskii;Felipe Morales;Misha Ivanov Fernando Martín;Olga Smirnova
非绝热过程在理解激发多原子分子的光化学过程中发挥着重要作用。一个特别重要的例子是圆锥形交叉点（CI）处的无辐射电子弛豫。我们讨论了近单周期、相位稳定、中红外激光脉冲的出现提供了控制 CI 中电子-核耦合动力学的新机会。为了说明控制机制，考虑 NO 2 分子的二维模型。该控制方案的关键思想是将激光场振荡的时间尺度与通过 CI 的波包传输的特征时间尺度相匹配。当波包通过时，瞬时激光场会改变 CI 的形状和位置。当 CI 在激光场中移动时，它会切开波包，以对控制脉冲的载波包络相位敏感的方式将其雕刻在坐标和动量空间中。我们发现，在亚激光周期时间尺度上赋予的电子相干性在数十飞秒时间尺度上的更长的核动力学中表现出来。分析了作为分子取向函数的控制效率，表明适度的取向足以显示所描述的效果。
Nonadiabatic processes play a fundamental role in the understanding of photochemical processes in excited polyatomic molecules. A particularly important example is that of radiationless electronic relaxation at conical intersections (CIs). We discuss new opportunities for controlling coupled electron–nuclear dynamics at CIs, offered by the advent of nearly single-cycle, phase-stable, mid-infrared laser pulses. To illustrate the control mechanism, a two-dimensional model of the NO 2 molecule is considered. The key idea of the control scheme is to match the time scale of the laser field oscillations to the characteristic time scale of the wave packet transit through the CI. The instantaneous laser field changes the shape and position of the CI as the wave packet passes through. As the CI moves in the laser field, it'slices' through the wave packet, sculpting it in the coordinate and momentum space in a way that is sensitive to the carrier-envelope phase of the control pulse. We find that the electronic coherence imparted on the sub-laser-cycle time scale manifests during much longer nuclear dynamics that follow on the many tens of femtosecond time scale. Control efficiency as a function of molecular orientation is analyzed, showing that modest alignment is sufficient for showing the described effects.
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