LED-pump-X-ray-multiprobe crystallography for sub-second timescales.
LED-pump-X-ray-multiprobe crystallography for sub-second timescales.
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DOI：
10.1038/s42004-022-00716-1
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发表时间：
2022-08-26
影响因子：
5.9
通讯作者：
Raithby, Paul R.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hatcher, Lauren E.;Warren, Mark R.;Skelton, Jonathan M.;Pallipurath, Anuradha R.;Saunders, Lucy K.;Allan, David R.;Hathaway, Paul;Crevatin, Giulio;Omar, David;Williams, Ben H.;Coulson, Ben A.;Wilson, Chick C.;Raithby, Paul R.
固态化学过程的可视化是设计新型功能材料的关键。这些研究中的挑战之一是实时监控一系列时间尺度的过程。在这里，我们提出了一个泵浦多探针单晶X射线衍射（SCXRD）技术研究的光激发固态物种的毫秒到分钟的寿命。我们使用脉冲LED激发并与选通X射线探测器同步，以亚秒级的时间分辨率收集3D结构，同时最大限度地提高光转换并最大限度地减少光束损伤。我们的实施提供了对泵-多探针测序的完全控制，并且可以使用相同的设置访问一系列时间范围。使用LED允许强度和脉冲宽度的变化，并确保晶体的均匀照明，在时间和空间上分散能量负载。我们通过研究[Pd（Bu 4dien）（NO2）][BPh 4]单晶中光活化键异构的变温动力学来证明我们的方法。我们进一步表明，我们的方法扩展到以下指示布拉格反射与连续读出Timepix 3检测器芯片。我们的方法适用于一系列的物理和生物过程，发生在毫秒和更慢的时间尺度，不能使用现有的技术进行研究。时间分辨的单晶X射线衍射实验主要集中在小于微秒的时间尺度上，从而错过了较慢的人口动态。在这里，作者使用泵浦多探针SCXRD解决了具有毫秒到分钟寿命的光激发固态物质的3D结构。
The visualization of chemical processes that occur in the solid-state is key to the design of new functional materials. One of the challenges in these studies is to monitor the processes across a range of timescales in real-time. Here, we present a pump-multiprobe single-crystal X-ray diffraction (SCXRD) technique for studying photoexcited solid-state species with millisecond-to-minute lifetimes. We excite using pulsed LEDs and synchronise to a gated X-ray detector to collect 3D structures with sub-second time resolution while maximising photo-conversion and minimising beam damage. Our implementation provides complete control of the pump-multiprobe sequencing and can access a range of timescales using the same setup. Using LEDs allows variation of the intensity and pulse width and ensures uniform illumination of the crystal, spreading the energy load in time and space. We demonstrate our method by studying the variable-temperature kinetics of photo-activated linkage isomerism in [Pd(Bu4dien)(NO2)][BPh4] single-crystals. We further show that our method extends to following indicative Bragg reflections with a continuous readout Timepix3 detector chip. Our approach is applicable to a range of physical and biological processes that occur on millisecond and slower timescales, which cannot be studied using existing techniques. Time-resolved single-crystal X-ray diffraction experiments largely focus on timescales shorter than microseconds, whereby slower population dynamics are missed. Here, the authors resolve the 3D structures of photoexcited solid-state species with millisecond-to-minute lifetimes using pump-multiprobe SCXRD.
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DOI：
10.1039/a708604k
发表时间：
1998-03-21
期刊：
JOURNAL OF THE CHEMICAL SOCIETY-DALTON TRANSACTIONS
影响因子：
--
作者：
Coppens, P;Fomitchev, DV;Culp, K
通讯作者：
Culp, K
影响因子：
3.9
作者：
Christensen, Jeppe;Horton, Peter N.;Coles, Simon J.
通讯作者：
Coles, Simon J.
影响因子：
5.5
作者：
Asgeirsson, Vilhjalmur;Birgisson, Benedikt Orri;Jonsson, Hannes
通讯作者：
Jonsson, Hannes
DOI：
10.1063/1.4978240
发表时间：
2017-03
期刊：
Structural dynamics (Melville, N.Y.)
影响因子：
--
作者：
Basuroy K;Chen Y;Sarkar S;Benedict J;Coppens P
通讯作者：
Coppens P
影响因子：
4.3
作者：
Collet, Eric;Lorenc, Maciej;Buron-Le Cointe, Marylise
通讯作者：
Buron-Le Cointe, Marylise