Oxygen-deficient metal oxides supported nano-intermetallic InNi(3)C(0.5) toward efficient CO(2) hydrogenation to methanol.
Oxygen-deficient metal oxides supported nano-intermetallic InNi(3)C(0.5) toward efficient CO(2) hydrogenation to methanol.
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缺氧金属氧化物支持纳米金属间化合物InNi3C0.5实现高效CO2加氢制甲醇
DOI：
10.1126/sciadv.abi6012
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发表时间：
2021-08
期刊：
影响因子：
13.6
通讯作者：
Lu Y
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Meng C;Zhao G;Shi XR;Chen P;Liu Y;Lu Y
缺氧氧化物载体增强了InNi3C0.5的电子密度，从而能够有效地将CO2加氢为甲醇。使用可再生能源产生的氢气将CO2直接加氢为甲醇正吸引着人们的广泛关注，但合格的催化剂是一个巨大的挑战。用于此任务的纯金属/多金属体系通常具有低催化活性。在这里，我们通过调整与性能相关的电子金属-载体相互作用（EMSI）来定制高度活性和选择性的InNi3C0.5/ZrO 2催化剂，所述电子金属-载体相互作用与ZrO 2类型依赖的氧缺乏紧密相关。高度缺氧的单斜-ZrO 2载体由于显著增强的EMSI而赋予InNi 3C 0.5高的电子密度，从而使得InNi 3C 0.5/单斜-ZrO 2具有比InNi 3C 0.5/无定形-ZrO 2或InNi 3C 0.5/四方-ZrO 2高三倍或两倍的本征活性。在InNi3C0.5/ZrO 2系统中观察到的EMSI控制的催化可扩展到其他缺氧金属氧化物，特别是InNi3C0.5/Fe 3 O 4，在325°C，6.0 MPa，36，000 ml gcat-1 hour-1和H2/CO2 = 10：1下实现25.7%的CO2转化率和90.2%的甲醇选择性。这种经济实惠的催化剂可稳定使用至少500小时，并且具有高度的抗硫中毒能力。
Oxygen-deficient oxide supports enhance the electron density of InNi3C0.5, enabling efficient CO2 hydrogenation to methanol. Direct CO2 hydrogenation to methanol using renewable energy–generated hydrogen is attracting intensive attention, but qualifying catalysts represents a grand challenge. Pure-/multi-metallic systems used for this task usually have low catalytic activity. Here, we tailored a highly active and selective InNi3C0.5/ZrO2 catalyst by tuning the performance-relevant electronic metal-support interaction (EMSI), which is tightly linked with the ZrO2 type–dependent oxygen deficiency. Highly oxygen-deficient monoclinic-ZrO2 support imparts high electron density to InNi3C0.5 because of the considerably enhanced EMSI, thereby enabling InNi3C0.5/monoclinic-ZrO2 with an intrinsic activity three or two times as high as that of InNi3C0.5/amorphous-ZrO2 or InNi3C0.5/tetragonal-ZrO2. The EMSI-governed catalysis observed in the InNi3C0.5/ZrO2 system is extendable to other oxygen-deficient metal oxides, in particular InNi3C0.5/Fe3O4, achieving 25.7% CO2 conversion with 90.2% methanol selectivity at 325°C, 6.0 MPa, 36,000 ml gcat−1 hour−1, and H2/CO2 = 10:1. This affordable catalyst is stable for at least 500 hours and is also highly resistant to sulfur poisoning.
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