Backbone-driven host-dopant miscibility modulates molecular doping in NDI conjugated polymers.
Backbone-driven host-dopant miscibility modulates molecular doping in NDI conjugated polymers.
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DOI：
10.1039/d1mh01357b
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发表时间：
2022-01-04
影响因子：
13.3
通讯作者：
Baran D
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Rosas Villalva D;Singh S;Galuska LA;Sharma A;Han J;Liu J;Haque MA;Jang S;Emwas AH;Koster LJA;Gu X;Schroeder BC;Baran D
分子掺杂是实现有机电子器件的关键，然而，使掺杂效率最大化的设计策略需要进一步的清晰度和理解。以前的报道集中在侧链的作用，但骨架的作用仍然没有得到很好的理解。在这项研究中，我们合成了一系列基于NDI的共聚物与联噻吩，亚乙烯基，和炔属部分（P1 G，P2 G，和P3 G，分别），所有含有支链三甘醇侧链。使用计算和实验方法，我们探索的共轭骨架的影响，使用三个关键参数掺杂在有机半导体：能级，微观结构和可折叠性。我们的实验结果表明，P1 G经历了最有效的n型掺杂，主要是由于其较高的偶极矩，和更好的主机掺杂剂与N-DMBI兼容性。相比之下，P2 G和P3 G具有比P1 G更多的平面主链，但缺乏长程有序性，以及差的主体-掺杂剂相容性限制了它们的掺杂效率。我们的数据表明，单独的骨架平面性不足以使n型掺杂有机半导体的电导率（σ）最大化，并且骨架极性在通过主体-掺杂剂可渗透性提高σ方面也起着重要作用。最后，掺杂P1 G的热电性能表现出0.077 μW m−1 K−2的功率因数，以及在5 mol% N-DMBI时0.13 W m− 1 K −1的超低面内热导率，这是n型掺杂共轭聚合物的最低热导率值之一。分子掺杂是实现有机电子器件的关键，然而，使掺杂效率最大化的设计策略需要进一步的清晰度和理解。
Molecular doping is the key to enabling organic electronic devices, however, the design strategies to maximize doping efficiency demands further clarity and comprehension. Previous reports focus on the effect of the side chains, but the role of the backbone is still not well understood. In this study, we synthesize a series of NDI-based copolymers with bithiophene, vinylene, and acetylenic moieties (P1G, P2G, and P3G, respectively), all containing branched triethylene glycol side chains. Using computational and experimental methods, we explore the impact of the conjugated backbone using three key parameters for doping in organic semiconductors: energy levels, microstructure, and miscibility. Our experimental results show that P1G undergoes the most efficient n-type doping owed primarily to its higher dipole moment, and better host–dopant miscibility with N-DMBI. In contrast, P2G and P3G possess more planar backbones than P1G, but the lack of long-range order, and poor host–dopant miscibility limit their doping efficiency. Our data suggest that backbone planarity alone is not enough to maximize the electrical conductivity (σ) of n-type doped organic semiconductors, and that backbone polarity also plays an important role in enhancing σ via host–dopant miscibility. Finally, the thermoelectric properties of doped P1G exhibit a power factor of 0.077 μW m−1 K−2, and ultra-low in-plane thermal conductivity of 0.13 W m−1K−1 at 5 mol% of N-DMBI, which is among the lowest thermal conductivity values reported for n-type doped conjugated polymers. Molecular doping is the key to enabling organic electronic devices, however, the design strategies to maximize doping efficiency demands further clarity and comprehension.
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