Synthesis and Structures of Dimeric Iron(III)-Oxo and -Imido Complexes Containing Intramolecular Hydrogen Bonds.
Synthesis and Structures of Dimeric Iron(III)-Oxo and -Imido Complexes Containing Intramolecular Hydrogen Bonds.
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含有分子内氢键的二聚铁(III)-氧代和-亚胺络合物的合成和结构。
DOI：
10.1016/j.ica.2006.12.020
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发表时间：
2007
影响因子：
2.8
通讯作者：
Borovik,AS
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zart,MatthewK;Powell,Douglas;Borovik,AS
邻近金属中心的氢键网络正在成为控制次级配位球的可行手段。这导致了反应性的调节和具有新结构基序的复合物的分离。我们使用含有两个氢键供体的三齿配体双[（N′-叔丁基脲基）-N-乙基]-N-甲胺基（[H21]2−）来研究FeII-乙酸盐络合物[FeIIH 21（η2-OAc）]−与分子氧、胺N-氧化物和叠氮二甲苯的氧化。与FeIII-O-FeIIIcore的络合物是由分子氧和胺N-氧化物氧化产生的，其中氧代配体与[H21]2−配体形成氢键。从与二甲苯基叠氮的反应中分离出的FeIII二聚体中发现了一种明显不同的氢键网络：观察到罕见的FeIII-N（R）-FeIII核，其不具有与桥接氮原子的氢键。这些二聚体内的分子内H-键网络似乎调整到存在的桥接物种和重新排列到其大小和电子密度。
Hydrogen bonding networks proximal to metal centers are emerging as a viable means for controlling secondary coordination spheres. This has led to the regulation of reactivity and isolation of complexes with new structural motifs. We have used the tridenate ligand bis[(N′-tert-butylureido)-N-ethyl]-N-methylaminato ([H21]2−) that contains two hydrogen bond donors to examine the oxidation of the FeII–acetate complex, [FeIIH21(η2-OAc)]−with dioxygen, amine N-oxides, and xylyl azide. A complex with FeIII–O–FeIIIcore results from the oxidation with dioxygen and amine N-oxides, in which the oxo ligand is involved in hydrogen bonding to the [H21]2−ligand. A distinctly different hydrogen bonding network was found in FeIIIdimer isolated from the reaction with the xylyl azide: a rare FeIII–N(R)–FeIIIcore was observed that does not have hydrogen bonds to the bridging nitrogen atom. The intramolecular H-bond networks within these dimers appear to adjust to the presence of the bridging species and rearrange to its size and electron density.
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