Temperature-controlled polymorphism of chiral Cu(II)-Ln(III) dinuclear complexes exhibiting slow magnetic relaxation.
Temperature-controlled polymorphism of chiral Cu(II)-Ln(III) dinuclear complexes exhibiting slow magnetic relaxation.
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手性 Cu(II)-Ln(III) 双核配合物的温控多晶型表现出慢磁弛豫。
DOI：
10.1039/c5dt00789e
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发表时间：
2015-06
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Tang Yun-Zhi
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wen He-Rui;Bao Jun;Liu Sui-Jun;Liu Cai-Ming;Zhang Cai-Wei;Tang Yun-Zhi
一类新的手性席夫碱配体（R，R）-N，N '-bis衍生的3d-4f双核配合物合成并表征了一种新的配合物[Cu（L）Ln（NO3）3（H2O）]（Ln = Ce（1）和Nd（2））、[Cu（L）Sm（NO3）3]·2CH 3CN（3）和[Cu（L）Ln（NO3）3]（Ln = Eu（4）、Gd（5和5 '）、Tb（6和6'）、Dy（7和7 '）、Ho（8）、Er（9）和Yb（10））。结构测定表明，这些配合物是由两个二苯氧桥联的Cu（II）-Ln（III）双核簇合物组成，结构略有不同。配合物1、2和4-7的手性空间群为P1，配合物3的手性空间群为P2 <$N，其余6个配合物（5 '-7'和8-10）为类质同晶，在不对称单元中均含有两个略有不同的Cu（II）-Ln（III）双核簇合物，手性空间群为P2 <$N。磁性研究表明，Cu（Ⅱ）和Ln（Ⅲ）离子之间存在铁磁耦合，在5-7和5 ′-7 ′中存在铁磁耦合。此外，6，6 '，7和7'的交流（ac）磁化率表明，同相（“）和异相（”）都是频率和温度依赖性的一系列频率依赖性峰的“，这是场致慢磁弛豫现象的典型特征。对于8，出现了具有峰的频率依赖性χ'，但没有峰的χ“;然而，化合物显示出场诱导的慢磁弛豫行为。此外，没有观察到明显的频率依赖性交流信号在9由于易轴各向异性的情况下。更重要的是，我们观察到从一种手性单晶（5-7）到另一种手性单晶（5 '-7'）的温度控制可逆转化，其表现出缓慢的磁弛豫。
A new family of 3d-4f dinuclear complexes derived from a chiral Schiff-base ligand, (R,R)-N,N'-bis(3-methoxysalicylidene)cyclohexane-1,2-diamine (H2L), has been synthesized and structurally characterized, namely, [Cu(L)Ln(NO3)3(H2O)] (Ln = Ce (1) and Nd (2)), [Cu(L)Sm(NO3)3]·2CH3CN (3) and [Cu(L)Ln(NO3)3] (Ln = Eu (4), Gd (5 and 5'), Tb (6 and 6'), Dy (7 and 7'), Ho (8), Er (9) and Yb (10)). Structural determination revealed that these complexes are composed of two diphenoxo-bridged Cu(II)-Ln(III) dinuclear clusters with slight structural differences. Complexes 1, 2 and 4-7 crystallize in the chiral space group P1, and the space group of 3 is P2₁, while the other six complexes (5'-7' and 8-10) are isomorphous and each of them contains two slightly different Cu(II)-Ln(III) dinuclear clusters in the asymmetric unit with the chiral space group P2₁. Magnetic investigations showed that ferromagnetic couplings between the Cu(II) and Ln(III) ions exist in 5-7 and 5'-7'. Moreover, the alternating current (ac) magnetic susceptibilities of 6, 6', 7 and 7' showed that both the in-phase (χ') and out-of-phase (χ'') are frequency- and temperature-dependent with a series of frequency-dependent peaks for the χ'', which being typical features of field-induced slow magnetic relaxation phenomena. For 8, a frequency dependent χ' with peaks but χ'' without peaks appeared; however, the compound displays field-induced slow magnetic relaxation behavior. Furthermore, no obvious frequency-dependent ac signal was observed in 9 owing to the absence of the easy-axis anisotropy. More significantly, we observed the temperature-controlled reversible conversion from one chiral single-crystal (5-7) to another chiral single-crystal (5'-7') exhibiting slow magnetic relaxation.
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