Functionalization and Hydrogenation of Carbon Chains Derived from CO.
Functionalization and Hydrogenation of Carbon Chains Derived from CO.
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DOI：
10.1002/anie.202202241
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发表时间：
2022-05-09
影响因子：
16.6
通讯作者：
Crimmin, Mark R.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Batuecas, Maria;Kong, Richard Y.;White, Andrew J. P.;Crimmin, Mark R.
报道了联合收割机H2、CO和有机亲电试剂（醛、酮、异腈）形成氢化C3和C4碳链的选择性反应。这些反应通过由[W（CO）6]和铝（I）还原剂介导的CO同系化进行，然后通过链端的官能化和氢化进行。动力学（速率，KIE）和DFT计算的组合已被用来深入了解一个关键的步骤，其中涉及氢化的一个双卡宾中间体。这些发现扩展了联合收割机H2和CO的极小范围，以制造定义明确的产品，并完全控制链长和功能。报道了联合收割机H2、CO和有机亲电试剂（醛、酮、异腈）形成氢化C3和C4碳链的选择性反应。
Selective reactions that combine H2, CO and organic electrophiles (aldehyde, ketones, isocyanide) to form hydrogenated C3 and C4 carbon chains are reported. These reactions proceed by CO homologation mediated by [W(CO)6] and an aluminum(I) reductant, followed by functionalization and hydrogenation of the chain ends. A combination of kinetics (rates, KIEs) and DFT calculations has been used to gain insight into a key step which involves hydrogenation of a metallocarbene intermediate. These findings expand the extremely small scope of systems that combine H2 and CO to make well‐defined products with complete control over chain length and functionality. Selective reactions that combine H2, CO and organic electrophiles (aldehyde, ketones, isocyanide) to form hydrogenated C3 and C4 carbon chains are reported.
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