Mechanism of Shear Thickening in Reversibly Cross-linked Supramolecular Polymer Networks.
Mechanism of Shear Thickening in Reversibly Cross-linked Supramolecular Polymer Networks.
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DOI：
10.1021/ma100093b
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发表时间：
2010-04-13
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Craig SL
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Xu D;Hawk JL;Loveless DM;Jeon SL;Craig SL
本文报道了聚4-乙烯基吡啶（PVP）在二甲基亚砜（DMSO）中的半稀溶液通过可逆交联形成的金属-超分子网络的非线性流变性质。可逆交联剂是与PVP上的吡啶官能团配位的双-Pd（II）或双-Pt（II）络合物。在稳定剪切下，在临界剪切速率以上观察到剪切增稠，并且该临界剪切速率在实验上与金属-配体键的寿命相关。剪切增稠的开始和幅度取决于所添加的交联剂的量。在大多数瞬态网络中观察到的行为相反，网络松弛的时间尺度被发现在剪切增稠过程中增加。剪切增稠的主要机理是剪切诱导的链内交联向链间交联的转变，而不是沿沿着拉伸超过高斯范围的聚合物链的非线性高张力。
We report here the nonlinear rheological properties of metallo-supramolecular networks formed by the reversible cross-linking of semi-dilute unentangled solutions of poly(4-vinylpyridine) (PVP) in dimethyl sulfoxide (DMSO). The reversible cross-linkers are bis-Pd(II) or bis-Pt(II) complexes that coordinate to the pyridine functional groups on the PVP. Under steady shear, shear thickening is observed above a critical shear rate, and that critical shear rate is experimentally correlated with the lifetime of the metal-ligand bond. The onset and magnitude of the shear thickening depend on the amount of cross-linkers added. In contrast to the behavior observed in most transient networks, the time scale of network relaxation is found to increase during shear thickening. The primary mechanism of shear thickening is ascribed to the shear-induced transformation of intrachain cross-linking to interchain cross-linking, rather than nonlinear high tension along polymer chains that are stretched beyond the Gaussian range.
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