Quasiclassical Correlation Functions from the Wigner Density Using the Stability Matrix
Quasiclassical Correlation Functions from the Wigner Density Using the Stability Matrix
复制标题
使用稳定性矩阵的维格纳密度的拟经典相关函数
DOI：
10.1021/acs.jcim.9b00081
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发表时间：
2019
影响因子：
5.6
通讯作者：
Makri, Nancy
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Bose, Amartya;Makri, Nancy
考虑时间相关函数在经典轨迹计算初始条件下的零点能量，需要从量子化相空间分布中采样，这通常被选择为热化算子的Weyl-Wigner变换。后者的数值构造及其作为采样函数的使用可能具有挑战性。我们证明了相空间分布的算子依赖关系可以转移到动力学中，允许从更简单的Wigner相空间密度进行采样。该方法包括用附加的稳定性矩阵元素微分方程扩充经典的运动方程。我们还提出了动态导数的局部调和逼近，这大大减少了获得非线性算子相关函数所需的计算量。我们将该方法应用于模型哈密顿量的线性和非线性相关函数。虽然局部调和逼近并不总是成功地预测一个自由度的非线性相关函数，但它定量地捕获了与耗散环境接触的系统的完整准经典结果。
Accounting for zero-point energy in the initial conditions of classical trajectory calculations of time correlation functions requires sampling from a quantized phase space distribution, which is often chosen as the Weyl–Wigner transform of a thermalized operator. The numerical construction of the latter and its use as a sampling function can be challenging. We show that the operator dependence of the phase space distribution can be transferred to the dynamics, allowing sampling from the simpler Wigner phase space density. The method involves augmenting the classical equations of motion with additional differential equations for elements of the stability matrix. We also propose a local harmonic approximation for the dynamical derivatives, which significantly reduces the computational cost required to obtain correlation functions of nonlinear operators. We illustrate the method with application to linear and nonlinear correlation functions of model Hamiltonians. While the local harmonic approximation is not always successful in predicting nonlinear correlation functions of one degree of freedom, it quantitatively captures the full quasiclassical results for systems in contact with dissipative environments.
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