Investigation of the Mechanisms Underpinning Plasma-Catalyst Interaction for the Conversion of Methane to Oxygenates
Investigation of the Mechanisms Underpinning Plasma-Catalyst Interaction for the Conversion of Methane to Oxygenates
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研究甲烷转化为含氧化合物的等离子体-催化剂相互作用的机制
DOI：
10.1007/s11090-022-10251-5
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发表时间：
2022
影响因子：
3.6
通讯作者：
Bruggeman, Peter J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Jiang, Jingkai;Bruggeman, Peter J.
等离子体催化是进一步提高甲烷转化为甲醇等附加值产品的一种很有前途的方法。本文研究了等离子体增强催化甲烷转化为CO、CO2和甲醇的反应机理。在等离子体射流的下游安装了催化剂反应器，以实现等离子体产生和催化剂床之间的分离。与仅有等离子体的情况相比，在等离子体和催化剂之间的距离最短的情况下，观察到CH3OH和CO2的生成增加。等离子体驱动的气体加热不是所观察到的协同作用的原因，而气体温度升高到30-40K时，CH3OH/C2H5OH在氧化铝颗粒上的解吸速率受到显著影响。分子束质量谱(MBMS)在催化反应器入口和出口的测量结果表明，观察到的协同效应是由自由基物种引起的，最有可能的是CH3O2自由基。本研究表明，烷基过氧基等自由基引起的表面反应可能在等离子体催化的表面反应中起重要作用。
Plasma catalysis is a promising approach to further enhance the conversion of methane into value-added products such as methanol. In this work, the mechanisms enabling the conversion of methane to CO, CO2and methanol enabled by plasma-enhanced catalysis were investigated. A catalyst reactor was incorporated downstream of the plasma jet to enable the separation between plasma generation and the catalyst bed. An enhancement in CH3OH and CO2production was observed for the shortest distance between the plasma and catalyst compared to the plasma-only case. Plasma-enabled gas heating was shown not to be responsible for the observed synergy while a gas temperature increase as low as 30–40 K significantly impacted desorption rates of CH3OH/C2H5OH on alumina particles. Correlations between molecular beam mass spectrometry (MBMS) measurements at the inlet and outlet of the catalytic reactor suggest that the observed synergistic effect was caused by radical species most likely the CH3O2radical. This study shows that surface reactions induced by radicals such as alkylperoxy radicals might play an important role in surface reactions in plasma-catalysis.
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DOI：
10.1021/acs.jpcc.9b00743
发表时间：
2019-03
期刊：
The Journal of Physical Chemistry C
影响因子：
--
作者：
A. Astafan;C. Batiot-Dupeyrat;L. Pinard
通讯作者：
A. Astafan;C. Batiot-Dupeyrat;L. Pinard
湿氩射频大气压等离子体射流中等离子体化学的实验和建模研究
DOI：
10.1088/1361-6463/ac570a
发表时间：
2022
期刊：
Journal of Physics D: Applied Physics
影响因子：
--
作者：
Jingkai Jiang;V. S. Kondeti;G. Nayak;P. Bruggeman
通讯作者：
P. Bruggeman
甲烷等离子体催化分解表征：原子O的作用及反应机理
DOI：
10.1088/1361-6463/ac4728
发表时间：
2022
期刊：
Journal of Physics D: Applied Physics
影响因子：
--
作者：
Li, Yudong;Jiang, Jingkai;Hinshelwood, Michael;Zhang, Shiqiang;Bruggeman, Peter J;Oehrlein, Gottlieb S
通讯作者：
Oehrlein, Gottlieb S
影响因子：
1.8
作者：
Kate L. Nixon;W. Pires;R. Neves;H. V. Duque;Darryl B Jones;M. Brunger;M. Lopes
通讯作者：
Kate L. Nixon;W. Pires;R. Neves;H. V. Duque;Darryl B Jones;M. Brunger;M. Lopes
CD 3 和 CD 2 自由基的电子轰击电离和解离电离
影响因子：
8.6
作者：
F. Baiocchi;R. Wetzel;R. Freund
通讯作者：
R. Freund