Measuring Charge-Separation Dynamics via Oligomer Length Variation
Measuring Charge-Separation Dynamics via Oligomer Length Variation
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通过低聚物长度变化测量电荷分离动力学
DOI：
10.1021/jp508032k
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发表时间：
2014
影响因子：
3.7
通讯作者：
C. Lambert
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
F. Kanal;S. Ruetzel;M. Moos;M. Holzapfel;T. Brixner;C. Lambert
我们研究了不同链长的供体-受体低聚物中的光诱导电荷转移动力学。系统合成、电化学测量和超快瞬态吸收光谱的结合使我们能够确定有限长度的供体-受体系统中的电荷转移特性和动力学。马库斯和约特纳电子转移理论中的计算解释了不同的电荷复合时间。对于可以发生完全电荷分离的化合物，我们在电荷重组之前推断出不同电荷转移配置之间的快速平衡。因此，观察到单指数电荷复合动力学，因为只有最小势垒配置才会导致弛豫到基态。系统的低聚物长度变化以及时间分辨光谱使我们能够确定多发色团供体-受体系统中电荷可以分离的距离。这些信息对于在微观层面上理解有机电子和光伏材料中的载流子迁移率相关。
We study the optically induced charge-transfer dynamics in donor–acceptor oligomers of different chain lengths. The combination of systematic synthesis, electrochemical measurements, and ultrafast transient absorption spectroscopy allows us to determine the charge-transfer properties and dynamics in donor–acceptor systems of confined lengths. Calculations within Marcus and Jortner electron-transfer theory explain the different charge-recombination times. For compounds in which complete charge separation can occur we deduce fast equilibration between different charge-transfer configurations prior to charge recombination. Thus, monoexponential charge-recombination kinetics are observed, as only the smallest-barrier configuration leads to relaxation to the ground state. The systematic oligomer length variation along with time-resolved spectroscopy allows us to determine how far apart charges can be separated in multichromophore donor–acceptor systems. Such information is relevant for understanding on a microscopic level the charge carrier mobility in materials for organic electronics and photovoltaics.
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