Effects of local compositional and structural disorder on vacancy formation in entropy-stabilized oxides from first-principles
Effects of local compositional and structural disorder on vacancy formation in entropy-stabilized oxides from first-principles
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根据第一原理，局部成分和结构无序对熵稳定氧化物中空位形成的影响
DOI：
10.1038/s41524-022-00780-0
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发表时间：
2022
影响因子：
9.7
通讯作者：
Kioupakis, Emmanouil
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Chae, Sieun;Williams, Logan;Lee, Jihang;Heron, John T.;Kioupakis, Emmanouil
熵稳定化已经发展成为一种策略，以创造新的氧化物材料，并实现新的功能特性，通过合金成分设计。然而，由于构成其基本结构-性质关系基础的局部组成和结构无序，实现对这些性质的原子理解以使其设计具有挑战性。在这里，我们结合联合收割机高通量的原子计算和线性回归算法，调查的作用，局部构型和结构的无序空位形成的热力学（MgCoNiCuZn）O为基础的熵稳定的氧化物（ESO）和它们的电性能的影响。我们发现，阳离子空位的形成能随局部拉伸应变的增加而减小，这是由于ESO中的键长偏离二元氧化物中的平衡键长造成的。氧空位的形成强烈地依赖于与化学物种的局部构型相关的结构畸变。ESO中的空位表现出抑制电传导的深热力学跃迁能级。通过施加的电荷中性条件，我们确定的氧和阳离子空位的平衡浓度随铜的摩尔分数增加。我们的研究结果表明，通过改变合金成分来调整局部化学和相关的结构扭曲是一种工程原理，可以在多组分合金中控制缺陷的形成。
Entropic stabilization has evolved into a strategy to create new oxide materials and realize novel functional properties engineered through the alloy composition. Achieving an atomistic understanding of these properties to enable their design, however, has been challenging due to the local compositional and structural disorder that underlies their fundamental structure-property relationships. Here, we combine high-throughput atomistic calculations and linear regression algorithms to investigate the role of local configurational and structural disorder on the thermodynamics of vacancy formation in (MgCoNiCuZn)O-based entropy-stabilized oxides (ESOs) and their influence on the electrical properties. We find that the cation-vacancy formation energies decrease with increasing local tensile strain caused by the deviation of the bond lengths in ESOs from the equilibrium bond length in the binary oxides. The oxygen-vacancy formation strongly depends on structural distortions associated with the local configuration of chemical species. Vacancies in ESOs exhibit deep thermodynamic transition levels that inhibit electrical conduction. By applying the charge-neutrality condition, we determine that the equilibrium concentrations of both oxygen and cation vacancies increase with increasing Cu mole fraction. Our results demonstrate that tuning the local chemistry and associated structural distortions by varying alloy composition acts an engineering principle that enables controlled defect formation in multi-component alloys.
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S. Daigle;D. Brenner
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--
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