Vibrational energy redistribution of selectively excite liquid acetonitrile
Vibrational energy redistribution of selectively excite liquid acetonitrile
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选择性激发液体乙腈的振动能量重新分配
DOI：
10.1140/epjd/e2018-90246-0
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发表时间：
2018-09
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Yanqiang Yang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Xiaosong Liu;Wei Zhang;Yang Wang;Weilong Liu;Zhe Lv;Yanqiang Yang
摘要利用飞秒时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射（汽车）光谱，提出了选择性激发母模和检测分子内振动能流到子模的方法。CCN在379 cm-1处弯曲，CN在2253 cm-1处伸缩和CH在2943 cm-1处伸缩的振动模被激发，能量流向位于激发范围之外的相对较高频率的振动模。从低频模到高频模的上山能流与振动对称性和振动耦合有关。通过对振动耦合产生的量子拍频的分析，发现379 cm− 1处的CCN弯曲是乙腈分子由外向内传递能量的门口模，917 cm− 1处的CC伸缩模是振动能量再分配的停滞点。
AbstractSelective excitation of parent modes and detection of the intramolecular vibrational energy flow to daughter modes is proposed by the femtosecond time-resolved coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) spectroscopy. Vibrational modes of CCN bending at 379 cm−1, CN stretching at 2253 cm−1and CH stretching at 2943 cm−1are excited, energy flow to relative higher frequency ones located outside the excitation range is described. The up-hill energy flow from lower frequency modes to higher ones is related to the vibrational symmetry and vibrational couplings. With analysis of quantum beats arising from vibrational coupling, the CCN bending at 379 cm−1is a doorway mode which makes energy transfer from outside to inside of the acetonitrile molecule and the CC stretching mode at 917 cm−1is stagnation-point of vibrational energy redistribution.Graphical abstract
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