Crystal facet-dependent frustrated Lewis pairs on dual-metal hydroxide for photocatalytic CO2 reduction
Crystal facet-dependent frustrated Lewis pairs on dual-metal hydroxide for photocatalytic CO2 reduction
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双金属氢氧化物上依赖晶面的受阻路易斯对用于光催化二氧化碳还原
DOI：
10.1016/j.apcatb.2021.120748
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发表时间：
2022-01
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Zou Z.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhang W.;Yang Z.;Wang H.;Lu L.;Liu D.;Li T.;Yan S.;Qin H.;Yu T.;Zou Z.
CO2活化是CO2介导的能量转换和储存的关键环节。阻挫刘易斯对（FLP）是一种高效的CO2活化剂。本文合成了具有（100）晶面（Sc）和（111）晶面（So）的ZnSn（OH）_6立方晶体和ZnSn（OH）_6八面体晶体，并利用末端羟基的光不稳定性，通过真空辐照在这些晶面上制备了不同酸碱距离的FLP。研究结果表明，SO上具有较短酸碱距离的FLP是更有效的活化中心，这是由于其强的轨道相互作用，很好地例证了缩短刘易斯酸碱距离是开发高效FLP催化剂的潜在途径。此外，作为初步尝试，提出了小面结分离电荷和FLP活化分子之间的组合效应，以加速CO2还原。我们的研究结果可能为设计具有高催化性能的光催化剂提供新的见解。
CO2activation is a vital knot for CO2-mediated energy conversion and storage. Frustrated Lewis pairs (FLPs) are well confirmed to be highly efficient in CO2activation. Here, we synthesized the single-crystal ZnSn(OH)6cube with exposed (100) facet (Sc) and ZnSn(OH)6octahedra with exposed (111) facet (So) and created FLPs with different acid-base distance on these exposed facets by vacuum irradiation, resulting from the light unstability of terminal hydroxyls. Our results demonstrated that the FLPs with short acid-base distance on So are more efficient activation centers due to the strong orbital interactions, well exemplifying that shortening the Lewis acid-base distance is a potential route to develop highly efficient FLPs catalysts. In addition, as an initial attempt, the combination effects between facet junction separating charges and FLPs activating molecules were proposed to accelerate CO2reduction. Our findings may provide new insights into designing photocatalysts with highly catalytic performances.
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影响因子：
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作者：
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Taixing Wu;Tong Lin;Jincai Zhao;H. Hidaka;N. Serpone
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