Morphologies of Polyisoprene-Grafted Silica Nanoparticles in Model Elastomers
Morphologies of Polyisoprene-Grafted Silica Nanoparticles in Model Elastomers
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模型弹性体中聚异戊二烯接枝二氧化硅纳米颗粒的形貌
DOI：
10.1021/acs.macromol.9b01479
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发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Gigmes, Didier
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Bonnevide, Marine;Jimenez, Andrew M.;Dhara, Deboleena;Phan, Trang N.T.;Malicki, Nicolas;Abbas, Zaid M.;Benicewicz, Brian;Kumar, Sanat K.;Couty, Marc;Gigmes, Didier
我们通过利用与聚异戊二烯（PI）链接枝的二氧化硅NPs混合到不同程度化学差异的基质中相关的熵和焓效应来控制纳米颗粒（NP）的分散。该领域以前的工作主要集中在熵因子上，因此，这项工作代表了当前最先进技术的重大进步。我们使用透射电子显微镜/小角度x射线散射的组合表明，将接枝粒子与具有相同微观结构的PI矩阵混合可以产生与文献中发现的这种熵系统相同的色散状态。然而，用不同的矩阵代替PI矩阵链会导致引入焓相互作用，在某些情况下，可以彻底改变生成的形态。特别是，虽然接枝链和自由链的PI微观结构略有不同，但仅产生适度的差异，但使用苯乙烯-丁二烯共聚物作为基体会导致完全不同的行为。在最后一种情况下，随着接枝长度的增加，相分离更容易发生，而PI体系（其行为受熵因素支配）表现出相反的行为。因此，调节焓因子与熵因子的相对重要性是控制NPs自组装结构的另一种工具，它可以提高复合材料的宏观性能。
We control nanoparticle (NP) dispersion by leveraging the entropic and enthalpic effects associated with mixing silica NPs grafted with polyisoprene (PI) chains into matrices of varying degrees of chemical dissimilarity. Previous work in this area has primarily focused on entropic factors alone, and hence, this work represents a significant advance over the current state-of-the-art. We show using a combination of transmission electron microscopy/small-angle X-ray scattering that mixing grafted particles with PI matrices of identical microstructure yields dispersion states as found in the literature for such entropic systems. However, replacing the PI matrix chains with dissimilar matrices leads to an introduction of enthalpic interactions that, in some cases, can drastically change the resulting morphology. In particular, while slightly different PI microstructures for the grafted and free chains only yield moderated differences, using styrene–butadiene copolymers as a matrix leads to a completely different behavior. In the last case, phase separation becomes more likely with the increasing graft length, while the PI system (whose behavior is dominated by entropic factors) shows the opposite behavior. Tuning the relative importance of enthalpic versus entropic factors is thus another tool in controlling the self-assembled structure of NPs, which gives rise to enhanced macroscopic properties in the composite.
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