Nanoconfinement-Induced Conversion of Water Chemical Adsorption Properties in Nanoporous Photocatalysts to Improve Photocatalytic Hydrogen Evolution
Nanoconfinement-Induced Conversion of Water Chemical Adsorption Properties in Nanoporous Photocatalysts to Improve Photocatalytic Hydrogen Evolution
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纳米限制诱导纳米多孔光催化剂中水化学吸附性能的转化以改善光催化析氢
DOI：
10.1021/acscatal.1c03447
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发表时间：
2021-11
期刊：
影响因子：
12.9
通讯作者：
Xiaoqing Yan
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Ben Chong;He Li;Nathan Wells;Guidong Yang;Baorong Xu;Xiaoqing Yan
水分子在活性位点上的扩散和吸附特性对于非均相光催化反应的性能起着至关重要的作用。与本体水系统相比，微孔碳纳米笼（MCN）内的水可以形成一个理想的系统，促进纳米水分子在内部金属活性位点上的吸附。纳米空腔中吸附的水分子的特性以及它们如何依赖碳纳米笼的微孔和化学官能团来促进水分子在活性位点上的吸附之前尚未得到证实。在此，我们报道了一种纳米约束的 ZnIn2S4@C 光催化剂，最大化 MCN 内的水，并且其水分子在纳米腔中的稳定可以改变水分子在 ZnIn2S4 表面的局域电子分布。这一变化表明，光催化剂内部水的化学吸附能力可以敏感地依赖于纳米结构，从而进一步提高光催化性能。这项工作揭示了纳米内部空腔对水分子吸附过程的影响的深入理解，并为理解纳米有限空间如何影响水分子在内部光催化剂活性位点上的化学吸附能力提供了基础。
The diffusion and adsorption properties of water molecules on active sites play a pivotal role in the performance of heterogeneous photocatalytic reactions. Water inside the microporous carbon nanocage (MCN) can form an ideal system for boosting such nanoconfined water molecules’ adsorption on the interior metal active sites compared with the bulk water system. The properties of water molecules adsorbed in the nanoconfined cavity and how they depend on the microporous pores and chemical functional groups of the carbon nanocage to promote water molecule adsorption on active sites have not been demonstrated before. Herein, we report a nano-constrained ZnIn2S4@C photocatalyst, maximizing water inside the MCN, and stabilization of its water molecules in the nanocavity can alter the localization electron distribution of water molecules at the ZnIn2S4surface. This change demonstrates that the chemical adsorption capacity of the inside water on the photocatalyst can depend sensitively on the nanostructure, boosting the photocatalytic performance further. This work reveals an in-depth understanding of nano interior cavity effects on the water molecule adsorption process and provides a basis to understand how the nanoconfined space impacts the capability of water molecule chemical adsorption on the active sites of interior photocatalysts.
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