Reactive modeling of Mo3Si oxidation and resulting silica morphology
Reactive modeling of Mo3Si oxidation and resulting silica morphology
复制标题
Mo3Si 氧化反应模拟及所得二氧化硅形态
DOI：
10.1016/j.actamat.2020.01.048
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
9.4
通讯作者：
Heinz, Hendrik
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Dharmawardhana, Chamila C.;Zhou, Jihan;Taylor, Matthew;Miao, Jianwei;Perepezko, John H.;Heinz, Hendrik
氧化和腐蚀具有显著的经济足迹。钼基合金是一种具有高温抗氧化性能的结构材料。然而，由于实验技术尚未达到原子尺度的分辨率，对机制的理解仍然有限。我们研究了Mo3Si （A15相）在Mo-Si-B合金中的氧化机制，表面二氧化硅垢的出现，并使用化学详细的反应模拟解释了大纳米尺度的可用实验数据。我们介绍了新的模拟协议，逐层氧化和简单的力场为反应物，中间体和产品。在（001）表面上，随着温度和氧化速率的变化，薄的表面二氧化硅层的生长涉及到孔径为0到2nm的二氧化硅簇、环和链的形成。当温度从800℃升高到1000℃时，孔隙大小略有减小，界面处Mo氧化物的积累较少，这与电子断层扫描和x射线能谱（EDS）的观察结果一致。通过3D断层扫描、原位透射电子显微镜（TEM）和扫描电子显微镜（SEM）观察到，随着氧化相的生长，气态mooxs的消除对于形成开放通道和更大的孔隙至关重要，孔径可达100纳米。根据模拟，这些大孔隙本来是封闭的。氧化速率，以单位时间内不同厚度层的连续氧化表示，影响二氧化硅层的结构和凝聚力。在电子断层扫描中，高速率的氧化可以使二氧化硅层不稳定并破裂，这是由非常宽的孔径分布所支持的。由于时间尺度上的限制，目前的分析仅限于几层氧化。在这些范围内，所提出的模拟协议可以深入了解（hkl）表面的氧化，晶界和各种合金成分，达到100纳米尺度的原子级细节。
Oxidation and corrosion have a significant economic footprint. Mo-based alloys are a strong candidate for structural materials with oxidation resistance at high temperatures. However, understanding of the mechanisms remains limited as experimental techniques do not reach atomic-scale resolution. We examined the mechanism of oxidation of Mo3Si (A15 phase) in Mo–Si–B alloys, the emergence of a superficial silica scale, and explain available experimental data up to the large nanometer scale using chemically detailed reactive simulations. We introduce new simulation protocols for layer-by-layer oxidation and simple force fields for the reactants, intermediates, and products. Growth of thin superficial silica layers as a function of temperature and oxidation rate on the (001) surface involves the formation of silica clusters, rings, and chains with pore sizes of 0 to 2 nm. An increase in temperature from 800 to 1000 °C slightly decreased the pore size and lead to less accumulation of Mo oxides at the interface, consistent with observations by electron tomography and energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS). The elimination of gaseous MoOxis essential to form open channels and much larger pores up to 100 nm size as observed by 3D tomography, in-situ transmission electron microscopy (TEM) and scanning electron microscopy (SEM) as the oxide phase grows. According to the simulation, these large pores would otherwise be closed. The rate of oxidation, represented by successive oxidation of layers of variable thickness per unit time, influences the structure and cohesion of silica layers. High rates of oxidation can destabilize and break apart the silica layer, supported by a very wide pore size distribution in electron tomography. Limitations of the simulations in time scale currently restrict the analysis to few-layer oxidation. Within these bounds, the proposed simulation protocols can provide insight into the oxidation of (hkl) surfaces, grain boundaries, and various alloys compositions up to the 100 nm scale in atomic-level detail.
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