Multidimensional spectroscopy of photoreactivity
Multidimensional spectroscopy of photoreactivity
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光反应性多维光谱
DOI：
10.1073/pnas.1323792111
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发表时间：
2014
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
T. Brixner
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
S. Ruetzel;M. Diekmann;P. Nuernberger;C. Walter;B. Engels;T. Brixner
相干多维电子光谱通常用于研究光物理现象，例如光合作用中的光捕获，其中系统在能量转移后返回到其基态。相比之下，我们引入多维光谱学研究超快的光化学过程中，所研究的分子的永久变化。例如，在反应物和产物之间的交叉峰的2D和3D光谱中的出现揭示了汞异构体的顺-转光异构化。这些化合物在有机光致变色和光数据存储方面具有应用。交叉峰振荡起源于光产物的电子激发态中的振动波包。这个概念隔离的异构化动力学沿着不同的振动坐标分配的量子化学计算，并适用于确定复杂的光反应网络中的化学动力学。
Coherent multidimensional electronic spectroscopy is commonly used to investigate photophysical phenomena such as light harvesting in photosynthesis in which the system returns back to its ground state after energy transfer. By contrast, we introduce multidimensional spectroscopy to study ultrafast photochemical processes in which the investigated molecule changes permanently. Exemplarily, the emergence in 2D and 3D spectra of a cross-peak between reactant and product reveals thecis–transphotoisomerization of merocyanine isomers. These compounds have applications in organic photovoltaics and optical data storage. Cross-peak oscillations originate from a vibrational wave packet in the electronically excited state of the photoproduct. This concept isolates the isomerization dynamics along different vibrational coordinates assigned by quantum-chemical calculations, and is applicable to determine chemical dynamics in complex photoreactive networks.
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