Bound manganese oxides capable of reducing the bacteriochlorophyll dimer of modified reaction centers from Rhodobacter sphaeroides
Bound manganese oxides capable of reducing the bacteriochlorophyll dimer of modified reaction centers from Rhodobacter sphaeroides
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能够还原球形红细菌修饰反应中心的细菌叶绿素二聚体的结合锰氧化物
DOI：
10.1007/s11120-019--00680-3
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发表时间：
2020
影响因子：
3.7
通讯作者：
E. Espiritu, K. Chamberlain
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
E. Espiritu, K. Chamberlain
描述了一种生物混合模型系统，该系统将合成锰氧化物与细菌反应中心相结合，以获得有关蛋白质中金属簇的氧化还原反应的知识，特别是光系统II的Mn 4CaO 5簇。锰氧化物的能力，结合改性的细菌反应中心和转移电子的光诱导氧化细菌叶绿素二聚体，P+，其特征在于使用光学光谱。改变P的环境以获得高P/P+中点电位。此外，不同的金属结合位点被引入的氨基酸残基的取代，以及延长的C-末端的M亚基与光系统II的D1亚基的C-末端区域。测试了Mn化合物MnO 2、α Mn 2 O3、Mn 3 O 4、CaMn 2 O 4和Mn 3（PO 4）2，并与MnCl 2进行了比较。通常，Mn化合物的加入导致P+的量减少，而还原的醌仍然存在，表明Mn化合物可以充当二次电子供体。Mn氧化物的P+还原程度以α Mn_2O_3和CaMn_2O_4最大，Mn_3O_4和MnO_2最小。Mn 3（PO 4）2的加入导致几乎完全的P+还原，类似于MnCl 2。总的来说，活性与Mn化合物的初始氧化态相关。瞬态光学测量表明，一个快速的动力学组件，分配到减少P+的锰氧化物，除了一个缓慢的组件，由于电荷重组。这些结果支持了推测，锰氧化物的古代不含氧光合作用的并入是一个步骤，在进化的含氧光合作用。
A biohybrid model system is described that interfaces synthetic Mn-oxides with bacterial reaction centers to gain knowledge concerning redox reactions by metal clusters in proteins, in particular the Mn4CaO5cluster of photosystem II. The ability of Mn-oxides to bind to modified bacterial reaction centers and transfer an electron to the light-induced oxidized bacteriochlorophyll dimer, P+, was characterized using optical spectroscopy. The environment of P was altered to obtain a high P/P+midpoint potential. In addition, different metal-binding sites were introduced by substitution of amino acid residues as well as extension of the C-terminus of the M subunit with the C-terminal region of the D1 subunit of photosystem II. The Mn-compounds MnO2, αMn2O3, Mn3O4, CaMn2O4, and Mn3(PO4)2were tested and compared to MnCl2. In general, addition of the Mn-compounds resulted in a decrease in the amount of P+while the reduced quinone was still present, demonstrating that the Mn-compounds can serve as secondary electron donors. The extent of P+reduction for the Mn-oxides was largest for αMn2O3and CaMn2O4and smallest for Mn3O4and MnO2. The addition of Mn3(PO4)2resulted in nearly complete P+reduction, similar to MnCl2. Overall, the activity was correlated with the initial oxidation state of the Mn-compound. Transient optical measurements showed a fast kinetic component, assigned to reduction of P+by the Mn-oxide, in addition to a slow component due to charge recombination. The results support the conjecture that the incorporation of Mn-oxides by ancient anoxygenic phototrophs was a step in the evolution of oxygenic photosynthesis.
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